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鉀金屬電池（PMBs）因高能量密度與低成本特性發展目標奮鬥，在電網(wǎng)規(guī)模儲能領(lǐng)域*具應(yīng)用潛力。但實際中更多的合作機會，鉀不均勻成核及固體電解質(zhì)界面（SEI）層不穩(wěn)定延伸，引發(fā)枝晶生長，致使電池循環(huán)性能欠佳服務好，極大阻礙其實際應(yīng)用新趨勢。當前，構(gòu)建富含缺陷的人工界面層被視作有效策略共謀發展，其可提升鉀親和力學習，誘導(dǎo)鉀均勻成核。不過聽得懂，此法存在潛在風險應用優勢，可能促使電解液分解，破壞 SEI 形成穩(wěn)定性全方位，最終影響電池循環(huán)穩(wěn)定性高效節能，亟待進一步優(yōu)化。

近日大局，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)余彥團隊提出了一種優(yōu)化的人工界面層設(shè)計新創新即將到來，通過構(gòu)建具有局部有序結(jié)構(gòu)的碳層（SC-1600）來平衡鉀親和力和催化活性。該團隊通過精確控制缺陷含量有序推進，制備了一系列不同碳化溫度下具有不同缺陷程度的碳材料（標記為SC-X）重要工具，并將其用作人工界面層。實驗結(jié)果表明配套設備，缺陷含量對電池性能影響顯著：缺陷過多會引發(fā)電解液廣泛分解更優質，致使SEI層不均勻、循環(huán)壽命短推進高水平；缺陷過少則導(dǎo)致鉀親和力低脫穎而出、枝晶生長。而SC - 1600憑借優(yōu)化后的缺陷資料，成功實現(xiàn)鉀親和力與催化活性的平衡廣泛應用，有效控制電解液分解關註度，形成致密均勻的SEI層∧男╊I域；诖烁异短魬?，SC - 1600@K在特定條件下展現(xiàn)出2000小時的高循環(huán)穩(wěn)定性（0.5 mA cm?2和0.5 mAh cm?2），組裝的SC-1600@K//PTCDA全電池在1 A g?1的電流密度下經(jīng)過1500個循環(huán)后保持了78%的卓*容量保持率建立和完善。該研究為鉀金屬電池中保護性界面層的合理設(shè)計提供了模型系統(tǒng)提供了遵循。

該成果以“Balancing Potassiophilicity and Catalytic Activity of Artificial Interface Layer for Dendrite-Free Sodium/Potassium Metal Batteries”為題發(fā)表在《Advanced Materials》期刊，第一作者是鄧文杰大型。

研究內(nèi)容

通過精確控制碳材料中的缺陷服務效率，SC-1600在增強鉀金屬親和力和減少電解液催化分解之間取得了平衡，從而促進了均勻致密的固體電解質(zhì)界面（SEI）層的形成重要意義。SC-1600@K對稱電池展示了在0.5 mA cm?2電流密度下超過2000小時的穩(wěn)定循環(huán)性能統籌發展，以及在1 A g?1電流密度下1500個循環(huán)后78%的高容量保持率。

此外體系，SC-1600@Na也顯著提高了鈉金屬電池的循環(huán)穩(wěn)定性生產製造。通過一系列材料表征和電化學(xué)測試，包括冷凍透射電子顯微鏡（Cryo-TEM）攜手共進、時間飛行二次離子質(zhì)譜（ToF-SIMS）和X射線光電子能譜（XPS）共同，證實了SC-1600@K電極的SEI層具有均勻、薄且富含無機成分的特性經過。密度泛函理論（DFT）計算進一步揭示了碳層缺陷對鉀離子吸附和SEI形成的影響簡單化，表明通過調(diào)節(jié)缺陷含量可以優(yōu)化鉀離子的成核和SEI層的結(jié)構(gòu)。這些發(fā)現(xiàn)為設(shè)計高性能金屬電池的保護性界面層提供了新的思路明確了方向。

圖1：不同溫度下制備的碳材料的微觀結(jié)構(gòu)示意圖系統性。a) 碳材料微觀結(jié)構(gòu)的示意圖。b) X射線衍射（XRD）圖譜基礎。c) 拉曼圖譜提供堅實支撐。d) X射線光電子能譜（XPS）圖譜。e) SC-800的2D廣角X射線散射（WAXS）圖譜高產。f) SC-1600的2D WAXS圖譜。g) SC-2300的2D WAXS圖譜發揮作用。

本文采用北京卓立漢光儀器有限公司生產(chǎn)的Finder Insight便攜式拉曼光譜儀檢測三種材料的拉曼光譜良好，1353 cm-1和1581cm-1拉曼光譜（圖1c）特征峰，分別代表D帶（缺陷誘導(dǎo)）和G帶（平面內(nèi)振動）銘記囑托。SC-800和SC-1600的ID/IG峰強比分別為2.70和0.91引領，遠高于SC-2300（0.41），意味著SC-2300的缺陷更少示範。

圖2：COMSOL多物理場模擬的2D電流密度分布應用前景。a-c) SC-800@K，d-f) SC-2300@K，g-i) SC-1600@K首次。j) SC-800@K可能性更大，k) SC-2300@K，l) SC-1600@K復(fù)合陽極在0.5 mA cm-2電流密度下經(jīng)過100個循環(huán)后的表面形貌搖籃。m) SC-800@K技術，n) SC-1600@K，o) SC-2300@K在0.5 mA cm-2電流密度下經(jīng)過5個循環(huán)后的SEI層楊氏模量的分布推動。p) 對應(yīng)的楊氏模量值相對較高。 

圖3：復(fù)合電極的電化學(xué)性能。a) SC-X@K在對稱電池中的循環(huán)穩(wěn)定性信息，在0.5 mA cm-2電流密度下相關，容量為0.5 mAh cm-2。b) a)中約300和1000小時的放大曲線豐富內涵。c) SC-X@K在對稱電池中的循環(huán)穩(wěn)定性綠色化，在1 mA cm-2電流密度下，固定容量為1 mAh cm-2發展。d) 不同復(fù)合陽極的Sand's時間值保持穩定。e) SC-X@K在0.5至10 mA cm-2的固定容量1 mAh cm-2下的倍率性能。f) 在0.5 mA cm-2和0.5 mAh cm-2下面向，SC-X電極上鉀鍍/剝離的庫侖效率支撐作用。g) SC-1600@K復(fù)合陽極與其他報道的鉀陽極的電化學(xué)性能比較。

圖4：SC-800@K互動式宣講，SC-1600@K和SC-2300@K表面的Cryo-TEM圖像效高性。a) SC-800@K，b) SC-1600@K自動化，c) SC-2300@K以及SC-1600@K的SEI層的相組成d-h提升。ToF-SIMS深度剖析和O?，S?不折不扣，F(xiàn)?和KF?在i,l) SC-800@K支撐能力，j,m) SC-1600@K，k,n) SC-2300@K表面的分布高效利用，這些是在0.5 mA cm-2電流密度下特征更加明顯，容量為0.5 mAh cm-2經(jīng)過5個循環(huán)后的圖像（在l-n中，青色區(qū)域代表單個片段離子講理論，而粉色區(qū)域代表背景）的可能性。    

圖5：a) EC，DEC和KFSI在不同碳構(gòu)型表面上的結(jié)合能服務為一體。b) K離子在不同碳構(gòu)型表面上的吸附能問題，以及c-h)相應(yīng)的差分電荷密度逐漸顯現。i) 吸附能和催化能力對K沉積和SEI形成的影響。  

圖6：PTCDA//SC-X@K的電化學(xué)性能系統穩定性。a) PTCDA//SC-1600@K電池的示意圖拓展基地。b) 全電池的倍率性能。c) 不同電流密度下PTCDA//SC-1600@K全電池的充放電曲線培訓。d) 10個循環(huán)后全電池的電化學(xué)阻抗譜不合理波動。e) 在1 A g-1電流密度下的循環(huán)穩(wěn)定性。

結(jié)論

研究人員成功設(shè)計并制造了一種局部有序的碳材料（SC-1600）作為鈉/鉀金屬陽極的理想人工界面層重要工具，實現(xiàn)了堅固的界面結(jié)構(gòu)積極拓展新的領域、超長的循環(huán)壽命和均勻的SEI層。有限元模擬表明更優質，SC-1600@K復(fù)合陽極能夠確保鉀沉積過程中電場分布均勻化相對開放，并抑制枝晶生長。通過Cryo-TEM脫穎而出、ToF-SIMS和XPS分析證明了SC-1600@K復(fù)合陽**有均勻拓展應用、薄且富含無機成分的SEI結(jié)構(gòu)。根據(jù)DFT計算結構，SC-1600具有良好的鉀親和力領先水平，同時由于其缺陷水平較低，避免了過量的電解液分解雙重提升。因此戰略布局，實現(xiàn)了鉀親和性和催化活性之間的平衡，SC-1600@K對稱電池在碳酸酯電解液中展示了超過2000小時的超長穩(wěn)定循環(huán)（0.5 mA cm?2和0.5 mAh cm?2）表現明顯更佳。此外狀態，組裝的SC-1600@K//PTCDA全電池在1 A g?1的電流密度下經(jīng)過1500個循環(huán)后，展示了高達78%的卓*容量保持率指導。研究提出了一個模型系統(tǒng)廣泛認同，說明了人工界面碳層中的缺陷位點如何調(diào)節(jié)SEI結(jié)構(gòu)和鉀離子吸附，為PMBs中保護性界面層的合理設(shè)計提供了指導(dǎo)流動性。

中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)余彥課題組簡介

余彥教授鍛造，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授， 國家杰出青年基金獲得者追求卓越；入選英國皇*化學(xué)會會士逐漸完善。兼任Journal of Power Sources 副主編主要研究方向為高性能鋰離子電池、鈉離子電池合理需求、鋰硫電池等關(guān)鍵電極材料的設(shè)計、合成充分發揮、儲能機制及相關(guān)器件的研發(fā)高質量。目前在Science, Nature Energy, Adv. Mater.等國際著名期刊上發(fā)表論文200余篇充分發揮。SCI他引20000余次，H因子120管理。入選“科睿唯安”以及“愛思唯爾”材料類高被引學(xué)者榜單設計。

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關(guān)聯(lián)產(chǎn)品

本研究采用的是北京卓立漢光儀器有限公司Finder Insight Pro 系列小型激光拉曼光譜儀持續，如需了解該產(chǎn)品，歡迎咨詢再獲。