光子上轉(zhuǎn)換動態(tài)調(diào)控為稀土摻雜上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料的光色輸出提供了一種新的解決方案臺上與臺下，在稀土發(fā)光材料應用基礎研究方面具有重要意義用的舒心。然而，目前具備動態(tài)調(diào)控上轉(zhuǎn)換發(fā)光顏色的材料體系通常通過交叉弛豫等過程實現(xiàn)集聚效應，由于上述光色轉(zhuǎn)變過程中伴隨著稀土離子的發(fā)光猝滅過程集成，會無可避免地抑制發(fā)光強度及量子效率。另一方面互動講，雖然多層核殼結(jié)構納米粒子也能實現(xiàn)光色動態(tài)調(diào)節(jié)穩定性，但是其復雜的結(jié)構設計、激發(fā)模式設計以及不同發(fā)光中心之間復雜的能量過程等問題增加了材料制備以及實際應用的難度過程中。因此去突破，如何實現(xiàn)單發(fā)光中心的高效上轉(zhuǎn)換發(fā)光顏色動態(tài)調(diào)控是本領域面臨的一項挑戰(zhàn)。
針對上述科學問題達到，華南理工大學發(fā)光材料與器件國家重點實驗室周博教授團隊提出了一種基于界面能量傳遞（IET）的概念模型智能設備，在時間和空間維度上實現(xiàn)了上轉(zhuǎn)換發(fā)光動力學過程調(diào)控與光色動態(tài)調(diào)節(jié)。該工作以“Spatiotemporal control of photochromic upconversion through interfacial energy transfer"為題發(fā)表在著名期刊Nature Communications上蓬勃發展。
周博教授團隊通過在NaErF4:Ho(0.5?mol%)@NaYbF4@NaYF4納米結(jié)構中設計Yb亞晶格敏化層特點，可有效提高對激發(fā)能量的吸收和利用，進而增強上轉(zhuǎn)換發(fā)光發展邏輯。進一步研究表明凝聚力量，在納米尺度上精確調(diào)節(jié)Er和Yb亞晶格界面處的相互作用，可精確調(diào)節(jié)Er3+→Yb3+反向能量傳遞聽得進，進一步提升發(fā)光強度和量子效率註入了新的力量。與NaErF4@NaYF4納米粒子對照樣相比，調(diào)控后的樣品發(fā)光強度更多可能性、量子效率均大幅提升去創新。此外，研究也發(fā)現(xiàn)微量摻雜Ho3+對調(diào)節(jié)Er3+紅光動力學過程具有促進作用緊迫性，Er和Yb亞晶格的界面能量傳遞可改變Er3+發(fā)光能級布居速率結構。因此通過提高激發(fā)功率密度或減小激發(fā)脈寬，實現(xiàn)了發(fā)光顏色的動態(tài)轉(zhuǎn)變（紅→綠）高效；而且溝通協調，由于Er3+紅光能級壽命較長，短脈寬激發(fā)下樣品發(fā)光顏色也隨時間發(fā)生變化（綠→紅）體系。上述多模式響應的發(fā)光性質(zhì)在光學信息防偽識別保障性、速度探測等方面展現(xiàn)了重大應用潛力。本項研究為稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料的多功能設計和光色動態(tài)調(diào)控提供了新的思路責任製。
圖1. 基于界面能量傳遞的發(fā)光模型設計十分落實。a,b）常規(guī)低濃度摻雜與發(fā)光基質(zhì)；c）基于界面能量傳遞（IET）的核殼結(jié)構設計規則製定；d）NaErF4:Ho(0.5?mol%)@NaYbF4@NaYF4核-殼-殼納米粒子及能量過程示意圖製造業。
圖2. 樣品形貌及光譜表征優化服務策略。a,b）樣品的TEM圖及元素分布；c,d）變Yb濃度樣品的上轉(zhuǎn)換光譜及不同波長激發(fā)的發(fā)射強度變化發展基礎；e）功率-強度雙對數(shù)曲線斜率兩個角度入手；f）不同敏化層厚度樣品的上轉(zhuǎn)換光譜。
圖3. 納米空間調(diào)控上轉(zhuǎn)換發(fā)光同期。a）不同Yb3+摻雜濃度樣品的上轉(zhuǎn)換發(fā)光及吸收變化生產效率；b）吸收光譜；c,d）不同NaYF4夾層厚度樣品的上轉(zhuǎn)換光譜及強度比較效果；e）與常規(guī)納米粒子的對比創新延展；f）能量傳遞速率與離子距離的關系。
圖4. 時域調(diào)控上轉(zhuǎn)換發(fā)光：a,b）不同脈寬激發(fā)下的綠-紅比變化關系與色度坐標（插圖為樣品的發(fā)光照片）長期間；c）不同脈寬激發(fā)下的歸一化光譜機製性梗阻；d）Er3+發(fā)光強度隨激發(fā)時間的變化：e）非穩(wěn)態(tài)激發(fā)上轉(zhuǎn)換發(fā)光顏色變化的機理示意圖；f）時間分辨光譜及紅綠比變化趨勢全過程。
圖5. 前沿應用集成應用。a）發(fā)光顏色多模調(diào)制；b）高泵浦功率或短脈沖激發(fā)解碼圖案信息不負眾望；c）多維光信號的快速識別高效流通。d,e）速度監(jiān)測示意圖及結(jié)果；f-h）光譜結(jié)果分析及靈敏度變化精準調控。
配置推薦
本文中上轉(zhuǎn)換發(fā)射光譜測試使用卓立漢光公司的OmniFluo990穩(wěn)態(tài)瞬態(tài)熒光光譜儀完成功能。OmniFluo990為模塊化搭建結(jié)構，通過搭配不同的光源解決、檢測器和各類附件預期，為紫外/可見/近紅外發(fā)光測試提供綜合解決方案，也為稀土上轉(zhuǎn)換材料的光色調(diào)控研究提供有利工具幅度。
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