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超級(jí)電容器（SCs）作為一種具有高功率密度和長(zhǎng)循環(huán)壽命的儲(chǔ)能器件，越來(lái)越受到研究人員的關(guān)注穩中求進。陰極材料包括過(guò)渡金屬基化合物統籌、聚陰離子和普魯士藍(lán)類似物，是SCs能量輸出的關(guān)鍵決定因素之一協同控製。其中振奮起來，錳基氧化物因其高天然豐度、高理論容量與環(huán)境相容性而備受關(guān)注利用好。然而深入各系統，由于在連續(xù)循環(huán)過(guò)程中Mn4+的還原，[MnO6]八面體發(fā)生Jahn-Teller (J-T)畸變導(dǎo)致容量衰減系列，限制了它們?cè)赟Cs中的應(yīng)用作用。

北京化工大學(xué)嚴(yán)乙銘教授，楊志宇副教授通過(guò)Mg2+離子在過(guò)渡金屬(TM)層之間的限域來(lái)壓縮[MnO6]八面體慢體驗，以提高電化學(xué)穩(wěn)定性著力增加。MnO2中壓縮的[MnO6]構(gòu)型避免了電化學(xué)過(guò)程中簡(jiǎn)并電子基態(tài)的形成，從而抑制了J-T畸變重要組成部分，有效提高了電化學(xué)可逆性流程。實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果都證實(shí)了簡(jiǎn)并基態(tài)的避免是由于Mn4+軌道簡(jiǎn)并性的消除。這種電子結(jié)構(gòu)可以減輕J-T畸變勃勃生機，并進(jìn)一步提高Na+存儲(chǔ)過(guò)程中的循環(huán)穩(wěn)定性助力各業。

結(jié)果與討論

[Mn4+O6]八面體的特征是六個(gè)對(duì)稱排列的氧化物配體的聚集。在Mn4+還原過(guò)程中提供有力支撐，當(dāng)雙簡(jiǎn)并eg軌道單占據(jù)時(shí)應用，電子密度將遵循非立方分布，導(dǎo)致兩個(gè)軸向Mn─O鍵的伸長(zhǎng)和四個(gè)赤道向Mn─O鍵的收縮品率。如此結(jié)構(gòu)變形會(huì)導(dǎo)致不良的晶內(nèi)裂紋先進的解決方案，并伴隨著結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性差和容量快速衰退撛旄?？蒲腥藛T為了解決J-T畸變這個(gè)問(wèn)題宣講活動，常采用低價(jià)陽(yáng)離子(如Li+、Ni2+工藝技術、Al3+)取代錳基氧化物中的Mn原子效率，以增加Mn4+含量，從而減輕局部J-T畸變近年來。此外講道理，尖晶石相和異晶石相的陽(yáng)離子無(wú)序構(gòu)建也可用于減輕協(xié)同J - T畸變(CJTD)發展目標奮鬥。然而，這些方法在可擴(kuò)展性方面存在缺點(diǎn)更多的合作機會。

為了研究Mg2+限域?qū)om-MnO2微觀結(jié)構(gòu)的影響延伸，本文采用幾何相分析(GPA)研究圖1a、b中cub- MnO2和com-MnO2的應(yīng)變分布服務好。cub - MnO2具有大量的應(yīng)變聚集區(qū)域并伴隨可以忽略的應(yīng)變強(qiáng)度新趨勢。com-MnO2的應(yīng)變強(qiáng)度遠(yuǎn)高于cub - MnO2，表明Mg2+限域?qū)е耤om-MnO2晶格畸變嚴(yán)重發展邏輯。此外凝聚力量，Mg2+限域后，cub - MnO2中的規(guī)則晶格條紋(圖1c)在com-MnO2中扭曲(圖1d)聽得進，進(jìn)一步驗(yàn)證了com-MnO2的扭曲晶體結(jié)構(gòu)。

圖1. GPA圖a) cub-MnO2先進水平；b) com-MnO2;   HRTEM圖c) cub-MnO2;d) com-MnO2

拉曼光譜(圖2e)闡明了[MnO6]八面體的具體變化便利性。兩個(gè)樣品都有三個(gè)以481.1、573.6和624.5 cm?1為中心的峰重要平臺。624.5 cm?1處的峰表現(xiàn)出明顯的紅移深刻認識，而570.8 cm?1處的峰表現(xiàn)出較小的波數(shù)波動(dòng)。這兩個(gè)峰的變化表明在[MnO6]八面體中Mn─O鍵沿軸向收縮應用提升，這證實(shí)了在com-MnO2中壓縮[MnO6]八面體的特征主動性。此外，還使用DFT計(jì)算模擬了晶體結(jié)構(gòu)發展的關鍵，如圖2f所示道路。結(jié)果表明，cub-MnO2在不同方向上的Mn─O鍵長(zhǎng)相同真諦所在，均為1.916 ?對外開放。而com-MnO2的平均Mn─O鍵長(zhǎng)在軸向?yàn)?.829 ?，在其他赤道面為1.941 ?深入交流研討，與拉曼結(jié)果吻合較好資料。

圖2. XSP圖（a,b）;遷移能（c）; cub-MnO2he com-MnO2拉曼光譜圖（e）層結(jié)構(gòu)

com-MnO2具有提升的循環(huán)穩(wěn)定性，其99.1%的容量保留率(圖3f)關註度，優(yōu)于cub-MnO2的64.1%橫向協同，表明com-MnO2伴隨壓縮的[MnO6]增強(qiáng)了可逆Na+存儲(chǔ)性能。

圖3. 電化學(xué)性能

原位XRD和原位Raman證實(shí)了com-MnO2具有良好的循環(huán)可逆性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性敢於挑戰。

圖4. 原位測(cè)試XRD譜和拉曼光譜圖

DFT計(jì)算證實(shí)了能級(jí)分裂不斷創新，Mn 3d軌道簡(jiǎn)并的消除。對(duì)于com-MnO2探索，由于Mn 3d軌道非簡(jiǎn)并堅持先行，Mn4+還原過(guò)程中新接受的電子更傾向于占據(jù)能級(jí)相對(duì)較低的dx2-y2軌道產業，簡(jiǎn)并基態(tài)的消除避免了J-T畸變的發(fā)生(圖5i)，有助于提高鈉的插入/提取的可逆性情況較常見。

圖5. 能級(jí)分裂的計(jì)算與機(jī)理說(shuō)明

本文設(shè)計(jì)并制造了一種具有壓縮MnO6八面體構(gòu)型的新型層狀陰極com-MnO2可持續。這種具有Mn3d軌道簡(jiǎn)并破碎特征的壓縮晶體單元可以避免在循環(huán)過(guò)程中形成簡(jiǎn)并電子基態(tài)，從而減輕J-T畸變體製，提高電化學(xué)Na+存儲(chǔ)的可逆性構建。com-MnO2陰極提供了434 F g?1的高電容和循環(huán)穩(wěn)定性，在20,000次循環(huán)后容量保持率大大提高了99.1%服務延伸。原位XRD和Raman均表明共創輝煌，在充放電過(guò)程中沒(méi)有發(fā)生相變，保持良好的可逆性進一步。

作者簡(jiǎn)介

嚴(yán)乙銘大部分，教授北京化工大學(xué)教授、博導(dǎo)實際需求，2008年-2010年解決方案，德國(guó)弗萊堡大學(xué)洪堡學(xué)者；期間善謀新篇，2009年瑞典隆德大學(xué)洪堡訪問(wèn)學(xué)者增產；2010年-2017年，北京理工大學(xué)引進(jìn)人才方法、教授行動力、博導(dǎo)，教育部新世紀(jì)優(yōu)秀人才發揮作用，任北京理工大學(xué)能源化工研究所所長(zhǎng)良好、北京理工大學(xué)能源化工系主任；2015年入選國(guó)家高層次人才勇探新路。主要從事電化學(xué)催化單產提升、電化學(xué)水處理以及新能源材料與技術(shù)的應(yīng)用研究。已發(fā)表SCI論文100余篇試驗，申請(qǐng)專*14項(xiàng)勞動精神，授權(quán)6項(xiàng)。獲得中國(guó)分析測(cè)試協(xié)會(huì)二等獎(jiǎng)製度保障， 2012年度北京市科學(xué)技術(shù)一等獎(jiǎng)預下達，2015年國(guó)家自然科學(xué)二等獎(jiǎng)。

楊志宇統籌推進，北京化工大學(xué)副教授方案。北京理工大學(xué)博士學(xué)位，清華大學(xué)博士后了解情況。主要研究方向?yàn)殡娀瘜W(xué)領(lǐng)域深入。目前的研究方向是 (i)電化學(xué)儲(chǔ)能技術研究，(ii)電催化CO2還原，電催化甲酸氧化和電催化氮還原 (iii)電容除鹽開展研究。已發(fā)表一作姿勢、通訊SCI論文60余篇，包括JACS首要任務、AEM綠色化、AFM、Nano Energy發展、JEC保持穩定、Small、CEJ面向、JMCA支撐作用、JPS，申請(qǐng)專*7項(xiàng)效率，授權(quán)5項(xiàng)規模。

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