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混合電容去離子（HCDI）是一種基于法拉第材料的氧化還原反應(yīng)或離子插入過程的技術(shù)質生產力，被廣泛研究作為一種高效能耗低的水處理方法。HCDI的關(guān)鍵挑戰(zhàn)在于選擇適合的法拉第電極材料技術交流，這將直接影響離子存儲性能先進的解決方案。二氧化錳（MnO2）因其高理論電容、豐富的天然資源和環(huán)境友好性而備受關(guān)注創造更多。盡管二氧化錳表現(xiàn)出顯著的電容性脫鹽性能助力各行，但其固有的低導(dǎo)電性和純相中存在的離子擴散能壘限制了其應(yīng)用。因此自主研發，有必要設(shè)計和合成優(yōu)化電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)的二氧化錳基電極材料。課題組前期工作已經(jīng)證明更加廣闊，通過增強MnO2中eg軌道上的d電子的離域性不同需求，可以提高Na+存儲過程中的電荷轉(zhuǎn)移，相對于低能量的t2g軌道保持穩定，高能量的eg軌道在電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)中具有重要的調(diào)控意義總之。在本文中，在MnO2/g-C3N4異質(zhì)結(jié)構(gòu)中引入界面電子橋的研究策略支撐作用。通過在g-C3N4上原位修飾MnO2研學體驗，有效地構(gòu)筑了Mn-N界面，從而克服了其界面電子轉(zhuǎn)移限制最為突出。同時落實落細，研究發(fā)現(xiàn)增強的Npz-Mndz2軌道雜化，使得MnO2/g-C3N4在HCDI應(yīng)用過程中具有較高的Mn dz2電子占據(jù)和Mn dz2軌道能級高效化，有效地提高了電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)製高點項目。實驗結(jié)果顯示，在1.2V電壓下範圍和領域、500mg L-1 NaCl溶液中有所增加，MnO2/g-C3N4表現(xiàn)出顯著增強的SAC（68mg g-1），加速的SAR（3.6mg g-1 min-1）和低的能耗（0.7224kWh kg-1）更高要求。

結(jié)果與討論

結(jié)構(gòu)與成分分析

圖1a為化學(xué)沉淀法制備MnO2/g-C3N4的流程圖越來越重要的位置。

透射電鏡（TEM）揭示了MnO2是由無數(shù)納米花瓣組成的花狀結(jié)構(gòu)，而MnO2/g-C3N4呈現(xiàn)出花狀的MnO2附著在層狀的g-C3N4上（圖1b共同學習，c）順滑地配合。高分辨率透射電鏡（HRTEM）圖像顯示出，MnO2/g-C3N4是晶格間距為0.250nm（100）的晶體區(qū)域和非晶態(tài)區(qū)域的復(fù)合。能量色散X射線（EDX）光譜獲得的元素映射圖像（圖1e）表明高質量發展，Mn和O元素主要占據(jù)花狀結(jié)構(gòu)全方位，而C和N元素大部分分散在片層上。X射線衍射（XRD）（圖1f）表明MnO2呈現(xiàn)出具有四個*特峰的六方對稱ε-MnO2結(jié)構(gòu)影響力範圍，MnO2/g-C3N4顯示出g-C3N4和ε-MnO2的特征峰大局。傅里葉變換紅外（FTIR）光譜（圖1g），MnO2在550cm-1處由[MnO6]八面體框架的Mn-O振動引起的邁出了重要的一步。g-C3N4在2800~3500cm-1之間表現(xiàn)出寬峰有序推進，歸因于O-H和N-H拉伸振動模式。MnO2/g-C3N4傳遞了MnO2和g-C3N4的典型能帶需求，進一步證實了MnO2/g-C3N4中g(shù)-C3N4和MnO2的融合堅定不移。

用拉曼光譜研究了MnO2與g-C3N4之間的相互作用。圖1h顯示了相比MnO2（626cm-1）相對開放，MnO2/g-C3N4在635cm-1處的峰明顯右移推進高水平，表明MnO2/g-C3N4中對稱的Mn-O拉伸振動增強，MnO2與g-C3N4界面相互作用增強拓展應用。以上表征結(jié)果證明成功合成MnO2/g-C3N4異質(zhì)結(jié)構(gòu)生產創效。

Mn-N雜化及Mn原子dz2的變化分析

圖2 a-c) XPS圖證明， MnO2/g-C3N4中N 1s結(jié)合能的藍移和Mn 2p結(jié)合能的紅移證實了電子從g-C3N4向MnO2遷移管理。優化上下；d-e) sXAS圖證明了Mn-N鍵引入后，Mn與O配位的eg軌道發(fā)生了變化模樣，MnO2/g-C3N4的dz2電子占據(jù)（50.06%）高于MnO2（29.14%）生產體系。紫外光電子能譜（UPS）結(jié)果如圖2f所示，g-C3N4的功函數(shù)低于MnO2的功函數(shù)很重要，說明電子從g-C3N4向MnO2遷移能力和水平。此外，與MnO2相比異常狀況，MnO2/g-C3N4的功函數(shù)更低明確相關要求，為5.14eV，表明電子轉(zhuǎn)移特征增強統籌發展。圖2g提供了MnO2/g-C3N4中電子遷移現(xiàn)象的可視化表示深化涉外，當(dāng)g-C3N4引入到MnO2框架中時，由于g-C3N4和MnO2各自的功函數(shù)不同生產製造，導(dǎo)致電子從g-C3N4向MnO2遷移開展試點。

電化學(xué)性能

電化學(xué)測試結(jié)果如圖3所示。a)循環(huán)伏安（CV）曲線顯示共同，四種樣品均呈準(zhǔn)矩形形狀推進一步，其中MnO2和MnO2/g-C3N4明顯呈現(xiàn)出清晰的氧化還原峰經過。圖3b，c的恒流充放電（GCD）曲線可以看出力度，四個樣品的GCD曲線都呈現(xiàn)出近似對稱的三角形明確了方向。基于GCD曲線勇探新路，計算了不同電流密度下的比電容單產提升，所得結(jié)果如圖3d所示。電容控制百分比情況如圖3f所示試驗，電容控制的MnO2/g-C3N4的大百分比表明了MnO2/g-C3N4促進離子轉(zhuǎn)移的特征今年。圖3g等效電路對電化學(xué)阻抗譜（EIS）數(shù)據(jù)表明不同材料之間的Rs存在差異，這可能是由于電極材料與集流器之間不可避免的系統(tǒng)接觸不良造成的結構不合理。循環(huán)性能如圖3h動手能力。

通過原位拉曼光譜(圖3i)來評估MnO2/g-C3N4的充放電過程。在643cm-1（v1）意見征詢、565cm-1（v2）和497cm-1（v3）處檢測到3個峰提升，在充電過程中，v1和ν2峰的強度逐漸增大的必然要求，并伴有v2峰的輕微紅移應用前景，而在放電過程中出現(xiàn)相反的變化。此外運行好，v3峰的拉曼位移和峰強度幾乎沒有變化。原位拉曼結(jié)果證實了MnO2/g-C3N4的可逆Na+嵌入/脫嵌特性可能性更大。

除鹽性能與機制討論

除鹽測試裝置圖如圖4a所示部署安排。電導(dǎo)率曲線如圖4b所示，圖4c為SAC隨時間的變化曲線從技術，圖4d為SAR曲線推廣開來， Kim-Yoon圖（圖4e）證明MnO2/g-C3N4比MnO2+g-C3N4和MnO2更優(yōu)*的SAC和SAR。如圖4f表示在1.2V下循環(huán)60次后相對較高，SAC保持率始終保持在75%資源配置。圖4g可知，在不同工作電壓下相關，MnO2/g-C3N4比MnO2和MnO2+g-C3N4具有更高的電荷效率大力發展。此外，可以觀察到三個樣品的能耗隨著工作電壓的增加而逐漸增加（圖4h）生產效率，MnO2/g-C3N4的SAC產能提升、SAR和能耗與先前報道值進行對比分析(圖4i)，證明了MnO2/g-C3N4既提高了海水淡化能力節點，又降低了能耗通過活化。

理論計算分析

利用優(yōu)化后的模型、進行DFT計算如圖5a、b所示健康發展，功函數(shù)差異導(dǎo)致MnO2/g-C3N4的平面平均電荷密度沿z方向重新分布（圖5c）有效保障，電子定位函數(shù)（ELF）如圖5d。pDOS如圖5f所示非常重要，MnO2/g-C3N4和MnO2中的Na+擴散能壘（圖5h進一步提升、i）。圖5j生動地概括了MnO2/g-C3N4增強HCDI性能的內(nèi)在機制：界面相互作用增強的MnO2/g-C3N4異質(zhì)結(jié)構(gòu)具有較強的Npz-Mndz2軌道雜化高品質，使得Mn dz2軌道電子占據(jù)隨著能級的升高而大幅增加不折不扣，隨后，Mn dz2軌道在MnO2/g-C3N4中的高氧化還原活性可以實現(xiàn)高電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)資源優勢。

作者簡介

楊志宇高效利用，北京化工大學(xué)研究員。北京理工大學(xué)博士學(xué)位估算，清華大學(xué)博士后講理論。主要研究方向為電化學(xué)領(lǐng)域。目前的研究方向是 (i)電化學(xué)儲能不要畏懼，(ii)電催化CO2還原服務為一體，電催化甲酸氧化和電催化氮還原 (iii)電容除鹽。已發(fā)表一作逐漸顯現、通訊SCI論文60余篇全會精神，包括JACS、AEM拓展基地、AFM集中展示、Nano Energy、JEC體系流動性、Small探索創新、CEJ、JMCA實現了超越、JPS新產品，申請*利7項，授權(quán)5項橋梁作用。

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