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   光子上轉(zhuǎn)換動態(tài)調(diào)控為稀土摻雜上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料的光色輸出提供了一種新的解決方案空間載體，在稀土發(fā)光材料應(yīng)用基礎(chǔ)研究方面具有重要意義。然而相對簡便，目前具備動態(tài)調(diào)控上轉(zhuǎn)換發(fā)光顏色的材料體系通常通過交叉弛豫等過程實現(xiàn)重要組成部分，由于上述光色轉(zhuǎn)變過程中伴隨著稀土離子的發(fā)光猝滅過程，會無可避免地抑制發(fā)光強(qiáng)度及量子效率趨勢。另一方面有力扭轉，雖然多層核殼結(jié)構(gòu)納米粒子也能實現(xiàn)光色動態(tài)調(diào)節(jié)，但是其復(fù)雜的結(jié)構(gòu)設(shè)計一站式服務、激發(fā)模式設(shè)計以及不同發(fā)光中心之間復(fù)雜的能量過程等問題增加了材料制備以及實際應(yīng)用的難度。因此，如何實現(xiàn)單發(fā)光中心的高效上轉(zhuǎn)換發(fā)光顏色動態(tài)調(diào)控是本領(lǐng)域面臨的一項挑戰(zhàn)引領作用。

   針對上述科學(xué)問題加強宣傳，華南理工大學(xué)發(fā)光材料與器件國家重點實驗室周博教授團(tuán)隊提出了一種基于界面能量傳遞（IET）的概念模型，在時間和空間維度上實現(xiàn)了上轉(zhuǎn)換發(fā)光動力學(xué)過程調(diào)控與光色動態(tài)調(diào)節(jié)用的舒心。該工作以“Spatiotemporal control of photochromic upconversion through interfacial energy transfer”為題發(fā)表在著名期刊Nature Communications上在此基礎上。

   周博教授團(tuán)隊通過在NaErF4:Ho(0.5?mol%)@NaYbF4@NaYF4納米結(jié)構(gòu)中設(shè)計Yb亞晶格敏化層，可有效提高對激發(fā)能量的吸收和利用前來體驗，進(jìn)而增強(qiáng)上轉(zhuǎn)換發(fā)光自主研發。進(jìn)一步研究表明，在納米尺度上精確調(diào)節(jié)Er和Yb亞晶格界面處的相互作用更加廣闊，可精確調(diào)節(jié)Er3+→Yb3+反向能量傳遞損耗，進(jìn)一步提升發(fā)光強(qiáng)度和量子效率。與NaErF4@NaYF4納米粒子對照樣相比非常完善，調(diào)控后的樣品發(fā)光強(qiáng)度性能穩定、量子效率均大幅提升。此外作用，研究也發(fā)現(xiàn)微量摻雜Ho3+對調(diào)節(jié)Er3+紅光動力學(xué)過程具有促進(jìn)作用情況正常，Er和Yb亞晶格的界面能量傳遞可改變Er3+發(fā)光能級布居速率。因此通過提高激發(fā)功率密度或減小激發(fā)脈寬技術特點，實現(xiàn)了發(fā)光顏色的動態(tài)轉(zhuǎn)變（紅→綠）提高鍛煉；而且，由于Er3+紅光能級壽命較長凝聚力量，短脈寬激發(fā)下樣品發(fā)光顏色也隨時間發(fā)生變化（綠→紅）有所提升。上述多模式響應(yīng)的發(fā)光性質(zhì)在光學(xué)信息防偽識別、速度探測等方面展現(xiàn)了重大應(yīng)用潛力註入了新的力量。本項研究為稀土上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料的多功能設(shè)計和光色動態(tài)調(diào)控提供了新的思路重要的作用。

圖1. 基于界面能量傳遞的發(fā)光模型設(shè)計。a,b）常規(guī)低濃度摻雜與發(fā)光基質(zhì)去創新；c）基于界面能量傳遞（IET）的核殼結(jié)構(gòu)設(shè)計足夠的實力；d）NaErF4:Ho(0.5?mol%)@NaYbF4@NaYF4核-殼-殼納米粒子及能量過程示意圖。

圖2. 樣品形貌及光譜表征結構。a,b）樣品的TEM圖及元素分布更適合；c,d）變Yb濃度樣品的上轉(zhuǎn)換光譜及不同波長激發(fā)的發(fā)射強(qiáng)度變化；e）功率-強(qiáng)度雙對數(shù)曲線斜率溝通協調；f）不同敏化層厚度樣品的上轉(zhuǎn)換光譜要素配置改革。

圖3. 納米空間調(diào)控上轉(zhuǎn)換發(fā)光。a）不同Yb3+摻雜濃度樣品的上轉(zhuǎn)換發(fā)光及吸收變化保障性；b）吸收光譜帶動產業發展；c,d）不同NaYF4夾層厚度樣品的上轉(zhuǎn)換光譜及強(qiáng)度比較責任製；e）與常規(guī)納米粒子的對比；f）能量傳遞速率與離子距離的關(guān)系邁出了重要的一步。

圖4. 時域調(diào)控上轉(zhuǎn)換發(fā)光：a,b）不同脈寬激發(fā)下的綠-紅比變化關(guān)系與色度坐標(biāo)（插圖為樣品的發(fā)光照片）有序推進；c）不同脈寬激發(fā)下的歸一化光譜；d）Er3+發(fā)光強(qiáng)度隨激發(fā)時間的變化：e）非穩(wěn)態(tài)激發(fā)上轉(zhuǎn)換發(fā)光顏色變化的機(jī)理示意圖需求；f）時間分辨光譜及紅綠比變化趨勢堅定不移。

圖5. 前沿應(yīng)用。a）發(fā)光顏色多模調(diào)制更讓我明白了；b）高泵浦功率或短脈沖激發(fā)解碼圖案信息迎難而上；c）多維光信號的快速識別。d,e）速度監(jiān)測示意圖及結(jié)果探索；f-h）光譜結(jié)果分析及靈敏度變化堅持先行。

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   本文中上轉(zhuǎn)換發(fā)射光譜測試使用卓立漢光公司的OmniFluo990穩(wěn)態(tài)瞬態(tài)熒光光譜儀完成。OmniFluo990為模塊化搭建結(jié)構(gòu)競爭力，通過搭配不同的光源調整推進、檢測器和各類附件，為紫外/可見/近紅外發(fā)光測試提供綜合解決方案機製性梗阻，也為稀土上轉(zhuǎn)換材料的光色調(diào)控研究提供有利工具機製。

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