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混合電容去離子（HCDI）是一種基于法拉第材料的氧化還原反應或離子插入過程的技術(shù)約定管轄，被廣泛研究作為一種高效能耗低的水處理方法貢獻力量。HCDI的關(guān)鍵挑戰(zhàn)在于選擇適合的法拉第電極材料，這將直接影響離子存儲性能大幅拓展。二氧化錳（MnO2）因其高理論電容發行速度、豐富的天然資源和環(huán)境友好性而備受關(guān)注。盡管二氧化錳表現(xiàn)出顯著的電容性脫鹽性能與時俱進，但其固有的低導電性和純相中存在的離子擴散能壘限制了其應用性能。因此，有必要設計和合成優(yōu)化電荷轉(zhuǎn)移動力學的二氧化錳基電極材料綜合運用。課題組前期工作已經(jīng)證明供給，通過增強MnO2中eg軌道上的d電子的離域性，可以提高Na+存儲過程中的電荷轉(zhuǎn)移實事求是，相對于低能量的t2g軌道進行探討，高能量的eg軌道在電荷轉(zhuǎn)移動力學中具有重要的調(diào)控意義。在本文中服務水平，在MnO2/g-C3N4異質(zhì)結(jié)構(gòu)中引入界面電子橋的研究策略最新。通過在g-C3N4上原位修飾MnO2，有效地構(gòu)筑了Mn-N界面處理方法，從而克服了其界面電子轉(zhuǎn)移限制重要作用。同時，研究發(fā)現(xiàn)增強的Npz-Mndz2軌道雜化習慣，使得MnO2/g-C3N4在HCDI應用過程中具有較高的Mn dz2電子占據(jù)和Mn dz2軌道能級充足，有效地提高了電荷轉(zhuǎn)移動力學。實驗結(jié)果顯示導向作用，在1.2V電壓下方案、500mg L-1 NaCl溶液中應用的選擇，MnO2/g-C3N4表現(xiàn)出顯著增強的SAC（68mg g-1）十大行動，加速的SAR（3.6mg g-1 min-1）和低的能耗（0.7224kWh kg-1）。

結(jié)果與討論

結(jié)構(gòu)與成分分析

圖1a為化學沉淀法制備MnO2/g-C3N4的流程圖背景下。

透射電鏡（TEM）揭示了MnO2是由無數(shù)納米花瓣組成的花狀結(jié)構(gòu)綜合措施，而MnO2/g-C3N4呈現(xiàn)出花狀的MnO2附著在層狀的g-C3N4上（圖1b，c）自然條件。高分辨率透射電鏡（HRTEM）圖像顯示出設計標準，MnO2/g-C3N4是晶格間距為0.250nm（100）的晶體區(qū)域和非晶態(tài)區(qū)域的復合。能量色散X射線（EDX）光譜獲得的元素映射圖像（圖1e）表明互動互補，Mn和O元素主要占據(jù)花狀結(jié)構(gòu)發揮重要帶動作用，而C和N元素大部分分散在片層上。X射線衍射（XRD）（圖1f）表明MnO2呈現(xiàn)出具有四個*特峰的六方對稱ε-MnO2結(jié)構(gòu)，MnO2/g-C3N4顯示出g-C3N4和ε-MnO2的特征峰至關重要。傅里葉變換紅外（FTIR）光譜（圖1g）發展空間，MnO2在550cm-1處由[MnO6]八面體框架的Mn-O振動引起的。g-C3N4在2800~3500cm-1之間表現(xiàn)出寬峰有所應，歸因于O-H和N-H拉伸振動模式足了準備。MnO2/g-C3N4傳遞了MnO2和g-C3N4的典型能帶，進一步證實了MnO2/g-C3N4中g(shù)-C3N4和MnO2的融合著力提升。

用拉曼光譜研究了MnO2與g-C3N4之間的相互作用深刻內涵。圖1h顯示了相比MnO2（626cm-1），MnO2/g-C3N4在635cm-1處的峰明顯右移融合，表明MnO2/g-C3N4中對稱的Mn-O拉伸振動增強深入闡釋，MnO2與g-C3N4界面相互作用增強。以上表征結(jié)果證明成功合成MnO2/g-C3N4異質(zhì)結(jié)構(gòu)規劃。

Mn-N雜化及Mn原子dz2的變化分析

圖2 a-c) XPS圖證明提高， MnO2/g-C3N4中N 1s結(jié)合能的藍移和Mn 2p結(jié)合能的紅移證實了電子從g-C3N4向MnO2遷移。進入當下；d-e) sXAS圖證明了Mn-N鍵引入后紮實，Mn與O配位的eg軌道發(fā)生了變化，MnO2/g-C3N4的dz2電子占據(jù)（50.06%）高于MnO2（29.14%）新體系。紫外光電子能譜（UPS）結(jié)果如圖2f所示投入力度，g-C3N4的功函數(shù)低于MnO2的功函數(shù)，說明電子從g-C3N4向MnO2遷移不難發現。此外貢獻法治，與MnO2相比，MnO2/g-C3N4的功函數(shù)更低發展需要，為5.14eV攻堅克難，表明電子轉(zhuǎn)移特征增強。圖2g提供了MnO2/g-C3N4中電子遷移現(xiàn)象的可視化表示顯示，當g-C3N4引入到MnO2框架中時雙向互動，由于g-C3N4和MnO2各自的功函數(shù)不同，導致電子從g-C3N4向MnO2遷移設計能力。

電化學性能

電化學測試結(jié)果如圖3所示品牌。a)循環(huán)伏安（CV）曲線顯示，四種樣品均呈準矩形形狀提供有力支撐，其中MnO2和MnO2/g-C3N4明顯呈現(xiàn)出清晰的氧化還原峰應用。圖3b，c的恒流充放電（GCD）曲線可以看出品率，四個樣品的GCD曲線都呈現(xiàn)出近似對稱的三角形相貫通〔粩喟l展；贕CD曲線，計算了不同電流密度下的比電容自動化方案，所得結(jié)果如圖3d所示集成。電容控制百分比情況如圖3f所示，電容控制的MnO2/g-C3N4的大百分比表明了MnO2/g-C3N4促進離子轉(zhuǎn)移的特征互動講。圖3g等效電路對電化學阻抗譜（EIS）數(shù)據(jù)表明不同材料之間的Rs存在差異穩定性，這可能是由于電極材料與集流器之間不可避免的系統(tǒng)接觸不良造成的。循環(huán)性能如圖3h過程中。

通過原位拉曼光譜(圖3i)來評估MnO2/g-C3N4的充放電過程去突破。在643cm-1（v1）、565cm-1（v2）和497cm-1（v3）處檢測到3個峰達到，在充電過程中智能設備，v1和ν2峰的強度逐漸增大，并伴有v2峰的輕微紅移蓬勃發展，而在放電過程中出現(xiàn)相反的變化特點。此外，v3峰的拉曼位移和峰強度幾乎沒有變化重要性。原位拉曼結(jié)果證實了MnO2/g-C3N4的可逆Na+嵌入/脫嵌特性又進了一步。

除鹽性能與機制討論

除鹽測試裝置圖如圖4a所示。電導率曲線如圖4b所示多元化服務體系，圖4c為SAC隨時間的變化曲線從規劃，圖4d為SAR曲線， Kim-Yoon圖（圖4e）證明MnO2/g-C3N4比MnO2+g-C3N4和MnO2更優(yōu)*的SAC和SAR深度。如圖4f表示在1.2V下循環(huán)60次后帶動擴大，SAC保持率始終保持在75%。圖4g可知開拓創新，在不同工作電壓下持續發展，MnO2/g-C3N4比MnO2和MnO2+g-C3N4具有更高的電荷效率。此外促進善治，可以觀察到三個樣品的能耗隨著工作電壓的增加而逐漸增加（圖4h）擴大，MnO2/g-C3N4的SAC、SAR和能耗與先前報道值進行對比分析(圖4i)體系，證明了MnO2/g-C3N4既提高了海水淡化能力保障性，又降低了能耗帶動產業發展。

理論計算分析

利用優(yōu)化后的模型責任製、進行DFT計算如圖5a、b所示倍增效應，功函數(shù)差異導致MnO2/g-C3N4的平面平均電荷密度沿z方向重新分布（圖5c）規則製定，電子定位函數(shù)（ELF）如圖5d製造業。pDOS如圖5f所示，MnO2/g-C3N4和MnO2中的Na+擴散能壘（圖5h關規定、i）發展基礎。圖5j生動地概括了MnO2/g-C3N4增強HCDI性能的內(nèi)在機制：界面相互作用增強的MnO2/g-C3N4異質(zhì)結(jié)構(gòu)具有較強的Npz-Mndz2軌道雜化，使得Mn dz2軌道電子占據(jù)隨著能級的升高而大幅增加建強保護，隨后同期，Mn dz2軌道在MnO2/g-C3N4中的高氧化還原活性可以實現(xiàn)高電荷轉(zhuǎn)移動力學。

作者簡介

楊志宇使命責任，北京化工大學研究員效果。北京理工大學博士學位，清華大學博士后合規意識。主要研究方向為電化學領(lǐng)域密度增加。目前的研究方向是 (i)電化學儲能，(ii)電催化CO2還原創新內容，電催化甲酸氧化和電催化氮還原 (iii)電容除鹽機遇與挑戰。已發(fā)表一作、通訊SCI論文60余篇善於監督，包括JACS集成技術、AEM、AFM更合理、Nano Energy發展空間、JEC、Small有所應、CEJ足了準備、JMCA、JPS著力提升，申請*利7項深刻內涵，授權(quán)5項。

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