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近日十分落實，來(lái)自華南理工大學(xué)和廣東工業(yè)大學(xué)的科研團(tuán)隊(duì)在發(fā)光材料領(lǐng)域取得重要突破倍增效應，相關(guān)成果“Full-color tuning in multi-layer core-shell nanoparticles from single-wavelength excitation”發(fā)表于《Nature Communications》。通信作者是華南理工大學(xué)發(fā)光材料與器件國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的周博教授製造業。參與此項(xiàng)研究的機(jī)構(gòu)包括華南理工大學(xué)的發(fā)光材料與器件國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室優化服務策略、廣東省光纖激光材料與應(yīng)用技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、物理與光電學(xué)院發展基礎，以及廣東工業(yè)大學(xué)材料與能源學(xué)院的廣東省信息光子技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室兩個角度入手。該研究提出新的概念模型，即在單一980nm激光激發(fā)下同期，實(shí)現(xiàn)多層核殼納米顆粒全彩調(diào)控生產效率，為發(fā)光材料設(shè)計(jì)和前沿光子應(yīng)用開辟新方向。 

鑭系發(fā)光材料在眾多領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大潛力效果，可將紅外光轉(zhuǎn)換為可見光使用，在激光、顯示密度增加、納米成像和生物光子學(xué)等方面應(yīng)用廣泛有效性。然而，實(shí)現(xiàn)單波長(zhǎng)激發(fā)下的全彩可切換輸出一直是困擾科研人員的難題機遇與挑戰。傳統(tǒng)的上轉(zhuǎn)換和發(fā)光材料廣泛關註，在確定了摻雜離子和組成成分后，通常只能呈現(xiàn)出特定的發(fā)射顏色，無(wú)法滿足對(duì)發(fā)光顏色多樣化和動(dòng)態(tài)調(diào)控的需求就能壓製。上轉(zhuǎn)換過程是一種非線性反斯托克斯過程更合理，從較低能級(jí)激發(fā)到發(fā)射能級(jí)需要一定時(shí)間，這使得上轉(zhuǎn)換發(fā)射具有特征性的上升時(shí)間更優美，這為調(diào)控發(fā)射顏色提供了新的參數(shù)各方面。結(jié)合時(shí)間選通技術(shù)，通過合理調(diào)制上轉(zhuǎn)換上升時(shí)間和篩選長(zhǎng)衰減發(fā)射合作關系，有可能實(shí)現(xiàn)單波長(zhǎng)激發(fā)下從單個(gè)納米顆粒產(chǎn)生全彩可切換輸出著力提升，為解決上述問題提供了新的研究方向。    

周博教授團(tuán)隊(duì)成功提出并驗(yàn)證了一種新的概念模型傳遞，通過對(duì)納米顆粒上轉(zhuǎn)換和衰減動(dòng)力學(xué)的時(shí)間控制重要的作用，實(shí)現(xiàn)了傳統(tǒng)鑭系離子Er3?和Tm3?發(fā)射顏色的有效切換。在研究過程中規模最大，發(fā)現(xiàn)了鑭系離子在發(fā)光動(dòng)力學(xué)調(diào)控和能量傳輸過程中的新作用穩中求進，突破了以往對(duì)各鑭系離子功能的固有認(rèn)知。     

圖1. 單波長(zhǎng)激發(fā)全彩調(diào)諧的概念示意圖

研究人員通過在傳統(tǒng)的Er/Yb體系中引入少量Tm3?最深厚的底氣，并通過Tm/Yb對(duì)的協(xié)同調(diào)制作用來(lái)調(diào)控Er3?的上轉(zhuǎn)換動(dòng)力學(xué)協同控製。合成了一系列NaYF?:Er/Tm/Yb@NaYF?核殼納米顆粒，研究發(fā)現(xiàn)其發(fā)射顏色與各鑭系摻雜離子的濃度密切相關(guān)品質。通過精確調(diào)節(jié)980nm激發(fā)激光的脈沖寬度利用好，能夠?qū)崿F(xiàn)發(fā)射顏色的連續(xù)變化。在連續(xù)波或長(zhǎng)脈沖（如脈沖寬度大于8ms）激發(fā)下解決問題，樣品呈現(xiàn)紅色系列；隨著脈沖寬度減小至0.05ms，發(fā)射顏色逐漸從紅色變?yōu)槌壬嗷ヅ浜?、黃色慢體驗，最終變?yōu)榫G色。而其他激發(fā)波長(zhǎng)（如808nm或1530nm）則無(wú)法引發(fā)這種顏色變化智能化。深入研究其發(fā)光機(jī)制科技實力，發(fā)現(xiàn)綠色發(fā)射的上升時(shí)間比紅色發(fā)射更快，這是因?yàn)榫G色上轉(zhuǎn)換基于Yb3?到Er3?的共振能量轉(zhuǎn)移和直接的上轉(zhuǎn)換過程建設，而紅色上轉(zhuǎn)換的中間態(tài)需要通過Tm3?介導(dǎo)的能量轉(zhuǎn)移循環(huán)（ETL）過程或多聲子弛豫（MPR）來(lái)填充在此基礎上，導(dǎo)致時(shí)間延遲。同時(shí)前來體驗，實(shí)驗(yàn)觀察到當(dāng)脈沖持續(xù)時(shí)間超過約0.5ms時(shí)提供有力支撐，Er3?的發(fā)射曲線會(huì)出現(xiàn)突然下降，這是由于Tm3?和Yb3?的協(xié)同作用引發(fā)的交叉弛豫（CR）過程建議，該過程發(fā)生在Er3?的綠色發(fā)射能級(jí)和Tm3?的中間能級(jí)之間，導(dǎo)致綠色發(fā)射壽命縮短。 

周教授課題組選擇Tm3?作為藍(lán)色發(fā)射離子不斷發展，利用其1G?→3H?躍遷（峰值約在475nm）產(chǎn)生藍(lán)色光積極影響。然而，Tm3?存在嚴(yán)重的濃度猝滅效應(yīng)緊密協作，高濃度摻雜會(huì)導(dǎo)致多個(gè)交叉弛豫過程發(fā)生越來越重要，使藍(lán)色發(fā)射強(qiáng)度降低，壽命縮短發揮重要作用。為解決這一問題近年來，研究人員通過降低Tm3?的摻雜濃度，增大離子間距發展目標奮鬥，有效抑制了交叉弛豫過程技術先進，顯著延長(zhǎng)了藍(lán)色發(fā)射的壽命。同時(shí)發(fā)現(xiàn)延伸，降低Tm3?含量和適當(dāng)降低Yb3?含量有助于減慢藍(lán)色發(fā)射的上升時(shí)間認為，減少短脈沖980nm激發(fā)下藍(lán)色發(fā)射對(duì)其他發(fā)射的干擾。最終確定Yb/Tm濃度比為20/0.1mol%新趨勢，能夠?qū)崿F(xiàn)理想的按需藍(lán)色發(fā)光反應能力。     

圖2. Er/Tm/Yb三摻雜納米顆粒中的紅/綠顏色可切換上轉(zhuǎn)換

為了在單個(gè)納米顆粒中實(shí)現(xiàn)單波長(zhǎng)響應(yīng)的全彩輸出，研究人員構(gòu)建了一種多層核殼（MLCS）納米結(jié)構(gòu)學習。將Yb/Tm對(duì)共摻雜到核心結構重塑，Er/Tm/Yb共摻雜到外層發(fā)光殼層，中間生長(zhǎng)一層光學(xué)惰性的NaYF?外延層應用優勢，以避免兩層之間的光譜串?dāng)_高質量發展，最外層再包覆一層NaYF?殼層，防止表面猝滅效應(yīng)全面展示。在該設(shè)計(jì)中重要平臺，發(fā)現(xiàn)980nm連續(xù)波激發(fā)時(shí)，核心的藍(lán)色發(fā)射會(huì)與外殼層的紅色發(fā)射同時(shí)被激活核心技術。為解決這一問題應用提升，通過在發(fā)光殼層中增加Yb3?含量，部分Yb3?作為能量收集器創造性，捕獲入射的980nm激發(fā)光子發展的關鍵，減少到達(dá)核心激活Tm3?的激發(fā)能量，從而在連續(xù)波980nm激發(fā)下實(shí)現(xiàn)紅色輸出規模設備。在短脈沖980nm激發(fā)時(shí)真諦所在，由于綠色發(fā)射上升時(shí)間快，能夠產(chǎn)生綠色發(fā)射競爭力。利用時(shí)間選通技術(shù)充分，由于Tm3?發(fā)射壽命比Er3?長(zhǎng)得多進一步完善，可濾除短衰減的紅色和綠色發(fā)射，實(shí)現(xiàn)藍(lán)色發(fā)射輸出競爭力。最終調整推進，在合適的激發(fā)模式下，實(shí)現(xiàn)了RGB顏色可調(diào)的發(fā)射敢於挑戰，*次在單個(gè)MLCS納米顆粒中通過單一980nm激光的激發(fā)模式調(diào)控實(shí)現(xiàn)了全彩輸出不斷創新。 

通過配備外部功率可控的980nm、808nm和1530nm激光二極管的卓立漢光熒光光譜儀提供了遵循，測(cè)量納米顆粒的上轉(zhuǎn)換發(fā)射光譜和紅外發(fā)射光譜參與水平。使用同一熒光光譜儀，以脈沖激光作為激發(fā)源服務效率，測(cè)量納米顆粒的衰減曲線明確相關要求，并通過公式I = I?exp( - t/τ)擬合衰減曲線，確定發(fā)光壽命主要抓手，其中I?為t = 0時(shí)的初始發(fā)射強(qiáng)度體製，τ為壽命。利用配備合適光學(xué)濾鏡的數(shù)碼相機(jī)拍攝納米顆粒的上轉(zhuǎn)換發(fā)射照片創新科技。時(shí)間選通觀察則基于特定的實(shí)驗(yàn)裝置服務延伸，通過斬波器和脈沖同步器設(shè)置延遲時(shí)間來(lái)實(shí)現(xiàn)。

圖3. 調(diào)控Tm3?藍(lán)色上轉(zhuǎn)換的上升和衰減時(shí)間 a Yb/Tm耦合體系中Tm3?藍(lán)色上轉(zhuǎn)換示意圖以及可能導(dǎo)致發(fā)射猝滅的交叉弛豫（CR）過程具有重要意義。CR3和CR4分別代表[1G?;3H?]→[3F?;3F?]和[1D?;3H?]→[1G?;3F?]的交叉弛豫過程進一步。插圖對(duì)比了低、高Tm3?摻雜情況下有強大的功能、無(wú)交叉弛豫時(shí)的離子相互作用實際需求。 b 980nm激發(fā)下，NaYF?:Yb/Tm(20/0.1 - 1.0 mol%)@NaYF?核殼納米顆粒的上轉(zhuǎn)換發(fā)射光譜優勢。 c （b）中樣品在475nm處的發(fā)射強(qiáng)度和壽命隨Tm3?摻雜濃度的變化關(guān)系善謀新篇。 d、e （b）中樣品以及NaYF?:Yb/Tm(10 - 40/0.1 mol%)@NaYF?核殼納米顆粒在脈沖寬度為8ms的980nm脈沖激發(fā)下便利性，Tm3?在475nm處的時(shí)間相關(guān)上轉(zhuǎn)換發(fā)射譜方法。

單激光激發(fā)實(shí)現(xiàn)多層核殼納米顆粒全彩調(diào)控在全彩體積顯示和多級(jí)防偽應(yīng)用中有潛在的應(yīng)用價(jià)值。研究人員利用所制備的納米顆粒提供有力支撐，通過絲網(wǎng)印刷方法制作了“蝴蝶在玫瑰上”的圖案切實把製度。在不同的激發(fā)模式下，該圖案能夠呈現(xiàn)出豐富的顏色變化自行開發，表明該納米顆粒在單激發(fā)波長(zhǎng)下的全彩顯示方面具有巨大潛力進行部署，能夠有效降低傳統(tǒng)全彩顯示中泵浦系統(tǒng)的復(fù)雜性。他們又利用該納米顆粒繪制的隱藏信息圖案應用情況，在常規(guī)條件下無(wú)法識(shí)別保護好，但在特定激發(fā)模式下應用前景，隱藏的信息（如廣州塔面對(duì)月亮的圖案）能夠清晰呈現(xiàn)，而周圍的干擾信息則不會(huì)影響其識(shí)別製度保障，為信息安全保護(hù)提供了新的手段預下達。 

該研究成果為設(shè)計(jì)用于體積顯示的全彩發(fā)射納米顆粒提供了重要理論和實(shí)踐基礎(chǔ)，有望推動(dòng)相關(guān)技術(shù)在顯示領(lǐng)域的進(jìn)一步發(fā)展統籌推進。同時(shí)，基于其豐富的顏色調(diào)控特性關鍵技術，在信息安全了解情況、存儲(chǔ)、功能柔性器件以及波長(zhǎng)可調(diào)激光器等前沿領(lǐng)域也具有廣闊的應(yīng)用前景技術研究，為新型智能材料的開發(fā)和應(yīng)用開辟了新的方向重要的。 

圖4. 上轉(zhuǎn)換的單波長(zhǎng)響應(yīng)全彩調(diào)諧及其潛在應(yīng)用

原文鏈接

Huang, J., Tao, L., Wei, H. et al. Full-color tuning in multi-layer core-shell nanoparticles from single-wavelength excitation. Nat Commun 16, 2378 (2025).  

配置推薦

本文中多層核殼納米顆粒的上轉(zhuǎn)換發(fā)射光譜、紅外發(fā)射光譜和發(fā)光壽命測(cè)試使用卓立漢光公司的OmniFluo990穩(wěn)態(tài)瞬態(tài)熒光光譜儀完成姿勢。OmniFluo990為模塊化搭建結(jié)構(gòu)相互融合，通過搭配不同的光源、檢測(cè)器和各類附件綠色化，為紫外/可見/近紅外發(fā)光測(cè)試提供綜合解決方案不同需求，也為稀土上轉(zhuǎn)換材料的光色調(diào)控研究提供有利工具。

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