近日，來自華南理工大學和廣東工業(yè)大學的科研團隊在發(fā)光材料領(lǐng)域取得重要突破引人註目，相關(guān)成果“Full-color tuning in multi-layer core-shell nanoparticles from single-wavelength excitation"發(fā)表于《Nature Communications》領域。通信作者是華南理工大學發(fā)光材料與器件國家重點實驗室的周博教授。參與此項研究的機構(gòu)包括華南理工大學的發(fā)光材料與器件國家重點實驗室好宣講、廣東省光纖激光材料與應用技術(shù)重點實驗室註入新的動力、物理與光電學院，以及廣東工業(yè)大學材料與能源學院的廣東省信息光子技術(shù)重點實驗室新產品。該研究提出新的概念模型去完善，即在單一980nm激光激發(fā)下，實現(xiàn)多層核殼納米顆粒全彩調(diào)控長遠所需，為發(fā)光材料設(shè)計和前沿光子應用開辟新方向求索。
鑭系發(fā)光材料在眾多領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大潛力，可將紅外光轉(zhuǎn)換為可見光規模，在激光穩定發展、顯示、納米成像和生物光子學等方面應用廣泛聯動。然而增持能力，實現(xiàn)單波長激發(fā)下的全彩可切換輸出一直是困擾科研人員的難題。傳統(tǒng)的上轉(zhuǎn)換和發(fā)光材料行業內卷，在確定了摻雜離子和組成成分后追求卓越，通常只能呈現(xiàn)出特定的發(fā)射顏色，無法滿足對發(fā)光顏色多樣化和動態(tài)調(diào)控的需求參與能力。上轉(zhuǎn)換過程是一種非線性反斯托克斯過程合理需求，從較低能級激發(fā)到發(fā)射能級需要一定時間，這使得上轉(zhuǎn)換發(fā)射具有特征性的上升時間充分發揮，這為調(diào)控發(fā)射顏色提供了新的參數(shù)高質量。結(jié)合時間選通技術(shù)，通過合理調(diào)制上轉(zhuǎn)換上升時間和篩選長衰減發(fā)射選擇適用，有可能實現(xiàn)單波長激發(fā)下從單個納米顆粒產(chǎn)生全彩可切換輸出共創美好，為解決上述問題提供了新的研究方向。
周博教授團隊成功提出并驗證了一種新的概念模型薄弱點，通過對納米顆粒上轉(zhuǎn)換和衰減動力學的時間控制覆蓋範圍，實現(xiàn)了傳統(tǒng)鑭系離子Er3?和Tm3?發(fā)射顏色的有效切換。在研究過程中積極性，發(fā)現(xiàn)了鑭系離子在發(fā)光動力學調(diào)控和能量傳輸過程中的新作用奮勇向前，突破了以往對各鑭系離子功能的固有認知取得明顯成效。
圖1. 單波長激發(fā)全彩調(diào)諧的概念示意圖
研究人員通過在傳統(tǒng)的Er/Yb體系中引入少量Tm3?，并通過Tm/Yb對的協(xié)同調(diào)制作用來調(diào)控Er3?的上轉(zhuǎn)換動力學數據。合成了一系列NaYF?:Er/Tm/Yb@NaYF?核殼納米顆粒創新的技術，研究發(fā)現(xiàn)其發(fā)射顏色與各鑭系摻雜離子的濃度密切相關(guān)。通過精確調(diào)節(jié)980nm激發(fā)激光的脈沖寬度顯著，能夠?qū)崿F(xiàn)發(fā)射顏色的連續(xù)變化快速增長。在連續(xù)波或長脈沖（如脈沖寬度大于8ms）激發(fā)下，樣品呈現(xiàn)紅色占；隨著脈沖寬度減小至0.05ms高質量，發(fā)射顏色逐漸從紅色變?yōu)槌壬ⅫS色激發創作，最終變?yōu)榫G色前景。而其他激發(fā)波長（如808nm或1530nm）則無法引發(fā)這種顏色變化。深入研究其發(fā)光機制增幅最大，發(fā)現(xiàn)綠色發(fā)射的上升時間比紅色發(fā)射更快共享應用，這是因為綠色上轉(zhuǎn)換基于Yb3?到Er3?的共振能量轉(zhuǎn)移和直接的上轉(zhuǎn)換過程，而紅色上轉(zhuǎn)換的中間態(tài)需要通過Tm3?介導的能量轉(zhuǎn)移循環(huán)（ETL）過程或多聲子弛豫（MPR）來填充標準，導致時間延遲示範推廣。同時，實驗觀察到當脈沖持續(xù)時間超過約0.5ms時即將展開，Er3?的發(fā)射曲線會出現(xiàn)突然下降大幅增加，這是由于Tm3?和Yb3?的協(xié)同作用引發(fā)的交叉弛豫（CR）過程，該過程發(fā)生在Er3?的綠色發(fā)射能級和Tm3?的中間能級之間傳承，導致綠色發(fā)射壽命縮短等特點。
周教授課題組選擇Tm3?作為藍色發(fā)射離子，利用其1G?→3H?躍遷（峰值約在475nm）產(chǎn)生藍色光多種。然而將進一步，Tm3?存在嚴重的濃度猝滅效應，高濃度摻雜會導致多個交叉弛豫過程發(fā)生左右，使藍色發(fā)射強度降低背景下，壽命縮短綜合措施。為解決這一問題可靠保障，研究人員通過降低Tm3?的摻雜濃度，增大離子間距設計標準，有效抑制了交叉弛豫過程開展，顯著延長了藍色發(fā)射的壽命。同時發(fā)現(xiàn)發揮重要帶動作用，降低Tm3?含量和適當降低Yb3?含量有助于減慢藍色發(fā)射的上升時間意向，減少短脈沖980nm激發(fā)下藍色發(fā)射對其他發(fā)射的干擾意料之外。最終確定Yb/Tm濃度比為20/0.1mol%，能夠?qū)崿F(xiàn)理想的按需藍色發(fā)光形式。
圖2. Er/Tm/Yb三摻雜納米顆粒中的紅/綠顏色可切換上轉(zhuǎn)換
為了在單個納米顆粒中實現(xiàn)單波長響應的全彩輸出置之不顧，研究人員構(gòu)建了一種多層核殼（MLCS）納米結(jié)構(gòu)。將Yb/Tm對共摻雜到核心數字化，Er/Tm/Yb共摻雜到外層發(fā)光殼層方便，中間生長一層光學惰性的NaYF?外延層，以避免兩層之間的光譜串擾各領域，最外層再包覆一層NaYF?殼層應用領域，防止表面猝滅效應。在該設(shè)計中進行培訓，發(fā)現(xiàn)980nm連續(xù)波激發(fā)時發展機遇，核心的藍色發(fā)射會與外殼層的紅色發(fā)射同時被激活。為解決這一問題法治力量，通過在發(fā)光殼層中增加Yb3?含量全技術方案，部分Yb3?作為能量收集器，捕獲入射的980nm激發(fā)光子共享，減少到達核心激活Tm3?的激發(fā)能量分析，從而在連續(xù)波980nm激發(fā)下實現(xiàn)紅色輸出。在短脈沖980nm激發(fā)時全面闡釋，由于綠色發(fā)射上升時間快非常激烈，能夠產(chǎn)生綠色發(fā)射。利用時間選通技術(shù)引人註目，由于Tm3?發(fā)射壽命比Er3?長得多領域，可濾除短衰減的紅色和綠色發(fā)射，實現(xiàn)藍色發(fā)射輸出攻堅克難。最終管理，在合適的激發(fā)模式下，實現(xiàn)了RGB顏色可調(diào)的發(fā)射雙向互動，*次在單個MLCS納米顆粒中通過單一980nm激光的激發(fā)模式調(diào)控實現(xiàn)了全彩輸出效率和安。
通過配備外部功率可控的980nm、808nm和1530nm激光二極管的卓立漢光熒光光譜儀品牌，測量納米顆粒的上轉(zhuǎn)換發(fā)射光譜和紅外發(fā)射光譜深入開展。使用同一熒光光譜儀，以脈沖激光作為激發(fā)源等形式，測量納米顆粒的衰減曲線技術的開發，并通過公式I = I?exp( - t/τ)擬合衰減曲線，確定發(fā)光壽命，其中I?為t = 0時的初始發(fā)射強度更高效，τ為壽命全面協議。利用配備合適光學濾鏡的數(shù)碼相機拍攝納米顆粒的上轉(zhuǎn)換發(fā)射照片。時間選通觀察則基于特定的實驗裝置具體而言，通過斬波器和脈沖同步器設(shè)置延遲時間來實現(xiàn)工具。
圖3. 調(diào)控Tm3?藍色上轉(zhuǎn)換的上升和衰減時間 a Yb/Tm耦合體系中Tm3?藍色上轉(zhuǎn)換示意圖以及可能導致發(fā)射猝滅的交叉弛豫（CR）過程。CR3和CR4分別代表[1G?;3H?]→[3F?;3F?]和[1D?;3H?]→[1G?;3F?]的交叉弛豫過程喜愛。插圖對比了低廣泛關註、高Tm3?摻雜情況下有、無交叉弛豫時的離子相互作用發力。 b 980nm激發(fā)下優勢領先，NaYF?:Yb/Tm(20/0.1 - 1.0 mol%)@NaYF?核殼納米顆粒的上轉(zhuǎn)換發(fā)射光譜。 c （b）中樣品在475nm處的發(fā)射強度和壽命隨Tm3?摻雜濃度的變化關(guān)系共創美好。 d推動並實現、e （b）中樣品以及NaYF?:Yb/Tm(10 - 40/0.1 mol%)@NaYF?核殼納米顆粒在脈沖寬度為8ms的980nm脈沖激發(fā)下，Tm3?在475nm處的時間相關(guān)上轉(zhuǎn)換發(fā)射譜覆蓋範圍。
單激光激發(fā)實現(xiàn)多層核殼納米顆粒全彩調(diào)控在全彩體積顯示和多級防偽應用中有潛在的應用價值優化程度。研究人員利用所制備的納米顆粒，通過絲網(wǎng)印刷方法制作了“蝴蝶在玫瑰上"的圖案奮勇向前。在不同的激發(fā)模式下不斷豐富，該圖案能夠呈現(xiàn)出豐富的顏色變化，表明該納米顆粒在單激發(fā)波長下的全彩顯示方面具有巨大潛力組建，能夠有效降低傳統(tǒng)全彩顯示中泵浦系統(tǒng)的復雜性擴大公共數據。他們又利用該納米顆粒繪制的隱藏信息圖案，在常規(guī)條件下無法識別帶動擴大，但在特定激發(fā)模式下核心技術體系，隱藏的信息（如廣州塔面對月亮的圖案）能夠清晰呈現(xiàn)，而周圍的干擾信息則不會影響其識別持續發展，為信息安全保護提供了新的手段堅定不移。
該研究成果為設(shè)計用于體積顯示的全彩發(fā)射納米顆粒提供了重要理論和實踐基礎(chǔ)更為一致，有望推動相關(guān)技術(shù)在顯示領(lǐng)域的進一步發(fā)展至關重要。同時有力扭轉，基于其豐富的顏色調(diào)控特性，在信息安全新格局、存儲明顯、功能柔性器件以及波長可調(diào)激光器等前沿領(lǐng)域也具有廣闊的應用前景，為新型智能材料的開發(fā)和應用開辟了新的方向最新。
圖4. 上轉(zhuǎn)換的單波長響應全彩調(diào)諧及其潛在應用
原文鏈接
Huang, J., Tao, L., Wei, H. et al. Full-color tuning in multi-layer core-shell nanoparticles from single-wavelength excitation. Nat Commun 16, 2378 (2025).
配置推薦
本文中多層核殼納米顆粒的上轉(zhuǎn)換發(fā)射光譜技術創新、紅外發(fā)射光譜和發(fā)光壽命測試使用卓立漢光公司的OmniFluo990穩(wěn)態(tài)瞬態(tài)熒光光譜儀完成處理方法。OmniFluo990為模塊化搭建結(jié)構(gòu)重要作用，通過搭配不同的光源持續向好、檢測器和各類附件，為紫外/可見/近紅外發(fā)光測試提供綜合解決方案充足，也為稀土上轉(zhuǎn)換材料的光色調(diào)控研究提供有利工具進展情況。
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