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導言

近年來進展情況，單結(jié)鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）取得了顯著進展的積極性，光電轉(zhuǎn)換效率（PCE）已超過26%。然而至關重要，為了進一步提升效率并突破Shockley-Queisser（SQ）極限不久前，寬禁帶鈣鈦礦太陽能電池（WBG-PSCs）作為疊層太陽能電池的頂電池，受到了廣泛關(guān)注背景下。然而綜合措施，目前大多數(shù)WBG-PSCs（Eg > 1.65 eV）的開路電壓（VOC）損失較大，通常超過0.45 V自然條件，這限制了疊層太陽能電池的效率提升設計標準。為了進一步降低WBG-PSCs的VOC損失，研究人員致力于通過成分工程互動互補、缺陷鈍化和新型電荷選擇性材料的開發(fā)來改善界面能級對齊發揮重要帶動作用。然而，VOC損失仍普遍大于0.45 V意料之外。因此文化價值，開發(fā)新型材料以解決WBG-PSCs的問題至關(guān)重要。

相關(guān)成果以“高效寬禁帶鈣鈦礦太陽能電池：通過空穴選擇性界面工程實現(xiàn)低于0.4V的開路電壓損失"為題發(fā)表置之不顧。希望該研究能為您的科學研究或工業(yè)生產(chǎn)帶來一些靈感和啟發(fā)不斷完善。

正文

寬禁帶鈣鈦礦太陽能電池（WBG-PSCs）因其在疊層光伏中的潛力而備受關(guān)注。然而方便，目前大多數(shù)WBG-PSCs的開路電壓（VOC）損失較大基礎上，限制了其效率提升。為了降低VOC損失應用領域，研究人員通過成分工程融合、缺陷鈍化和新型電荷選擇性材料的開發(fā)來改善界面能級對齊深入闡釋。然而，VOC損失仍普遍大于0.45 V完成的事情。為了進一步降低VOC損失物聯與互聯，華東理工大學吳永真教授團隊提出了一種基于兩親性分子空穴選擇性材料（HSMs）的界面工程策略，通過在鈣鈦礦和基底之間插入含有氰基乙烯基膦酸（CPA）錨定基團的分子改造層面，顯著提高了WBG-PSCs的VOC供給。

在p-i-n結(jié)構(gòu)中，鈣鈦礦沉積在空穴選擇性層（HSL）上經驗分享，因此HSL的性質(zhì)對鈣鈦礦吸收層的結(jié)晶過程至關(guān)重要投入力度。理想的HSL應(yīng)具有高潤濕性、良好的鈣鈦礦結(jié)晶能力不難發現、界面缺陷鈍化能力和與WBG鈣鈦礦價帶的良好能級對齊。本研究中設備製造，通過改變?nèi)桨坊鶊F上的取代基（甲氧基發展需要、甲基和氫），合成了三種CPA基HSMs管理，分別為MPA-CPA顯示、MePA-CPA和TPA-CPA。這些分子在ITO基底上動態(tài)形成雙層結(jié)構(gòu)效率和安，顯著改善了鈣鈦礦薄膜的質(zhì)量和器件性能設計能力。

結(jié)果與討論

分子能級調(diào)控與鈣鈦礦薄膜特性

研究人員通過改變?nèi)桨坊鶊F上的取代基，合成了三種氰基乙烯基膦酸（CPA）基空穴選擇性材料（HSMs）深入開展，分別為MPA-CPA更為一致、MePA-CPA和TPA-CPA。這些分子在ITO基底上動態(tài)形成雙層結(jié)構(gòu)技術的開發，包含化學錨定的自組裝單分子層和未吸附的上層研究與應用。通過紫外-可見吸收光譜（UV-vis）和循環(huán)伏安法（CV）測量，研究人員估算了這些HSMs的分子能級更高效。圖1展示了這些材料的CV曲線和UV-vis吸收光譜全面協議，表明MePA-CPA的HOMO能級（-5.59 eV）*接近WBG鈣鈦礦的價帶（-5.64 eV），從而實現(xiàn)了更好的能級對齊具體而言。

圖1 分子型空穴選擇性材料（HSMs）與鈣鈦礦薄膜工具。（a）基于CPA分子的雙層堆疊結(jié)構(gòu)在玻璃/ITO基底上的示意圖。（b）MPA-CPA喜愛、MePA-CPA和TPA-CPA的分子結(jié)構(gòu)醒悟。（c）鈣鈦礦與分子型HSMs的能量圖。（d）沉積在MPA-CPA去突破、MePA-CPA和TPA-CPA上的寬帶隙（WBG）鈣鈦礦薄膜的X射線衍射（XRD）圖案能運用。（e–g）沉積在不同HSMs上的WBG鈣鈦礦薄膜底部表面的掃描電子顯微鏡（SEM）圖像達到。

鈣鈦礦薄膜的形貌與結(jié)晶性

研究人員通過X射線衍射（XRD）和掃描電子顯微鏡（SEM）對不同HSMs處理的鈣鈦礦薄膜進行了表征。圖S5展示了鈣鈦礦薄膜的SEM圖像不可缺少，表明不同HSMs處理的鈣鈦礦薄膜在形貌和結(jié)晶性上沒有顯著差異蓬勃發展。這表明分子工程策略并未改變鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶質(zhì)量和形貌。

能級對齊改善器件性能

研究人員通過調(diào)整HSMs的能級積極回應，顯著提高了WBG-PSCs的開路電壓（VOC）重要性。圖2a展示了基于不同HSMs的WBG-PSCs的電流密度-電壓（J-V）曲線。結(jié)果顯示多種場景，基于MePA-CPA的器件實現(xiàn)了1.29 V的VOC和22.3%的光電轉(zhuǎn)換效率（PCE）多元化服務體系，這是目前報道的WBG-PSCs中VOC損失*低的值（0.39 V）。

圖2 不同空穴選擇性材料（HSMs）上沉積的寬帶隙（WBG）器件的性能擴大公共數據。（a）沉積在不同HSMs上的WBG鈣鈦礦器件的典型電流密度-電壓（J-V）曲線深度。（b）沉積在MPA-CPA、MePA-CPA和TPA-CPA上的WBG鈣鈦礦太陽能電池（WBG-PSCs）的外量子效率（EQE）曲線核心技術體系，其積分短路電流密度（JSC）值分別為20.83 mA cm?2開拓創新、20.87 mA cm?2和20.61 mA cm?2。（c）WBG鈣鈦礦器件的開路電壓（VOC）直方圖必然趨勢。（d）總結(jié)了帶隙約為1.68 eV的WBG-PSCs中報告的開路電壓（VOC）值促進善治。本研究中的值用星號標出。（e）沉積在不同HSMs上的WBG鈣鈦礦器件的電致發(fā)光外量子效率（EQEEL）多樣性。（f）基于ITO/HSL/1.68 eV鈣鈦礦/PEAI/C60樣品的光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY）值計算得到的穩(wěn)態(tài)開路光生電壓發揮效力。

非輻射復合損失的降低

為了量化非輻射復合對VOC的影響，研究人員測量了這些WBG-PSCs的電致發(fā)光（EL）光譜明顯。通過分析這些器件在20.7 mA/cm2注入電流密度下的EL光譜安全鏈，計算得知，MePA-CPA基器件的非輻射復合VOC損失（?V3）僅為0.114 V技術創新，遠低于MPA-CPA（0.148 V）和TPA-CPA（0.165 V）處理方法。

穿透型CPA分子抑制鹵化物相分離

研究人員進一步研究了雙層結(jié)構(gòu)對WBG鈣鈦礦相穩(wěn)定性的影響。圖3a展示了雙層結(jié)構(gòu)的示意圖持續向好，圖3b和3c展示了目標和對照鈣鈦礦薄膜在光照條件下的光致發(fā)光（PL）光譜習慣。結(jié)果顯示，目標鈣鈦礦薄膜在光照條件下的PL峰變化較小兩個角度入手，表明其具有更高的光穩(wěn)定性建強保護。

圖3 雙層結(jié)構(gòu)對寬帶隙（WBG）鈣鈦礦薄膜相穩(wěn)定性的影響。（a）鈣鈦礦薄膜在雙層結(jié)構(gòu)和自組裝單分子層（SAM）上沉積的示意圖生產效率。雙層結(jié)構(gòu)中未吸附的基于CPA的分子會部分滲透到鈣鈦礦層中使命責任。（b）目標鈣鈦礦薄膜和（c）對照鈣鈦礦薄膜在光照（氙燈，1個標準太陽強度）下20分鐘內(nèi)的穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光（PL）光譜演化使用。

穿透型CPA分子抑制鹵化物相分離

研究人員進一步研究了雙層結(jié)構(gòu)對WBG-PSCs穩(wěn)定性和重現(xiàn)性的影響合規意識。圖4a和4b展示了基于目標和對照鈣鈦礦薄膜的器件性能分布密度增加。結(jié)果顯示，目標器件的PCE分布更窄創新內容，VOC和填充因子（FF）的分布也更集中機遇與挑戰。此外，研究人員還制備了大面積（>1 cm2）的WBG-PSCs善於監督，圖4c展示了冠*器件的J-V曲線集成技術，實現(xiàn)了21.46%的PCE。

圖4 寬帶隙鈣鈦礦太陽能電池（WBG-PSCs）的可重復性和穩(wěn)定性更合理。（a）基于目標鈣鈦礦和對照鈣鈦礦的WBG-PSCs在反向掃描模式下從J-V特性曲線中獲得的開路電壓（VOC）統(tǒng)計值適應能力；（b）光電轉(zhuǎn)換效率（PCE）統(tǒng)計值。（c）面積超過1平方厘米的最佳WBG-PSC的J-V曲線各方面。（d）目標鈣鈦礦基WBG-PSC和（e）對照鈣鈦礦基WBG-PSC在2.0伏正向偏壓下20分鐘的電致發(fā)光（EL）成像圖防控。發(fā)光區(qū)域的面積為0.065平方厘米。標尺表示器件的歸一化電致發(fā)光強度適應性。（f）在氮氣條件下WBG-PSCs的運行穩(wěn)定性深刻內涵。

本文中使用的光電測試系統(tǒng)是卓立漢光公司的DSR600光電探測器光譜響應(yīng)度標定系統(tǒng)。DSR600光電探測器光譜響應(yīng)度標定系統(tǒng)結(jié)合了北京卓立漢光儀器有限公司給多家科研單位定制的光譜響應(yīng)系統(tǒng)的特點和經(jīng)驗融合，采用國家標準計量方法進行全自動測試，是光電器件相關性、光電轉(zhuǎn)換材料的光譜響應(yīng)性能研究的必*工具完成的事情。

結(jié)論

本研究通過設(shè)計和合成一系列CPA基HSMs，顯著提高了WBG-PSCs的VOC和穩(wěn)定性穩定。通過調(diào)整三苯胺基團上的取代基改造層面，優(yōu)化了HSMs的HOMO能級，從而實現(xiàn)了與WBG鈣鈦礦的更好能級對齊優勢與挑戰〗涷灧窒?；贛ePA-CPA的WBG-PSCs實現(xiàn)了1.29 V的VOC和22.3%的PCE，這是目前報道的WBG-PSCs中VOC損失*低的值（0.39 V）解決問題。此外系列，雙層結(jié)構(gòu)顯著提高了WBG-PSCs的穩(wěn)定性和重現(xiàn)性，為未來鈣鈦礦/硅疊層太陽能電池的應(yīng)用提供了新的思路相互配合。

通訊作者及其團隊介紹

吳永真  華東理工大學化學與分子工程學院教授慢體驗、博士生導師。分別于2008智能化、2013年在華東理工大學獲得應(yīng)用化學專業(yè)學士和博士學位科技實力，2013-2016在日本筑波國立物質(zhì)材料研究所從事博士后研究，2016年10月回國工作建設，主要研究方向為新型太陽能電池材料與器件在此基礎上。在Science, Nat. Energy, Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Sci., Adv. Mater., Energy Environ. Sci. 等國際主流學術(shù)期刊上發(fā)表SCI收錄論文80余篇助力各行，被SCI他引11000余次，H指數(shù)45自主研發。入選交叉領(lǐng)域2019-2021年全球高被引科學家(科睿唯安)確定性，曾獲得國家自然科學二等獎（2019年，第三完成人）品率、上海市自然科學一等獎（2017年相貫通，第三完成人）、中國化學會青年化學獎（2020年）積極影響。先后入選上海市“東方學者"（2016年）自動化方案、中國化學會“青年人才托舉工程"（2017年）和國家自然科學基金委“優(yōu)秀青年科學基金"（2018年）等人才項目資助。

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