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《名家專欄》激光等離子體光譜技術(shù)（LIPS）系列專欄第二篇文章過程中，邀請中國原子能科學(xué)研究院高智星研究員及其團(tuán)隊去突破，分享LIPS在核材料的檢測分析和安全查證等領(lǐng)域的應(yīng)用前景。

圖1. LIPS裝置和原理示意圖（來自網(wǎng)絡(luò)）

核材料實驗室分析

目前達到，實驗室LIPS技術(shù)在核材料化學(xué)元素成分和核素成分分析方面已經(jīng)取得了良好的效果緊密協作。在實驗室條件下，LIPS可以使用高性能激光設(shè)備線上線下，合適的氣體環(huán)境和高分辨率發揮重要作用、高響應(yīng)效率的光譜儀進(jìn)行檢測，以獲得最佳的光譜分析結(jié)果數據顯示。對于鈾礦石高質量、黃餅、核燃料記得牢、裂變產(chǎn)物註入了新的力量、乏燃料等不同樣品，在實驗室條件下更多可能性，鈾去創新、釷、钚緊迫性、鈰結構、銫、鍶等關(guān)鍵元素和鋰高效、鎂溝通協調、錳、鈉等雜質(zhì)元素都能通過LIPS得到量化^[1]體系。在這些LIPS定量工作中保障性，包括外部標(biāo)準(zhǔn)化和內(nèi)部標(biāo)準(zhǔn)化等經(jīng)典的定標(biāo)方法以及支持向量機(jī)（SVM）和人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（ANN）等機(jī)器學(xué)習(xí)方法都得到了應(yīng)用^[2]。核材料分析中比較在意的同位素比率責任製，可以通過LIPS根據(jù)原子發(fā)射光譜的同位素位移進(jìn)行區(qū)分和分析十分落實。這種同位素位移通常非常小，一般需要在實驗室條件下通過高分辨率光譜儀和合適的實驗條件（較長的延遲時間和較低的壓力環(huán)境）才能進(jìn)行檢測。目前製造業，鈾多樣性、钚等元素的同位素可以通過LIPS進(jìn)行分辨，并用于同位素比率的簡單預(yù)測^[3–5]新格局。

圖2. 424.437 nm U II 同位素特征譜線 (Applied Spectroscopy, 66(3): 250-261, 2012)

核安泵黠@，F(xiàn)場取證應(yīng)用

核安保是確保核能和平、安全利用的關(guān)鍵環(huán)節(jié)顯示，對國家安全具有重要意義創新為先。核安保涉及多個環(huán)節(jié)和程序的復(fù)雜過程，應(yīng)對核走*和恐*主義威脅集聚，打擊涉核材料的非法轉(zhuǎn)移是核安保工作的重要任務(wù)競爭力。查獲涉核材料只是第一步，獲取其放射性狀況、物理特性和同位素機製性梗阻、元素成分等特征信息以進(jìn)行溯源是核安保工作的重要內(nèi)容。目前對于元素成分的現(xiàn)場非破壞分析全過程，還沒有成熟的解決方案〖蓱?，F(xiàn)有元素成分分析技術(shù)大多需要樣品預(yù)處理，難以開展無損分析不負眾望，并且無法在第一時間提供可疑材料的元素成分信息高效流通。

LIPS具有原位、快速精準調控、非接觸和設(shè)備可便攜等優(yōu)勢功能，可以用于元素成分的現(xiàn)場快速識別，國際原子能機(jī)構(gòu)(IAEA)因此將其列為核安保領(lǐng)域建議發(fā)展的新型無損檢測技術(shù)解決，并協(xié)調(diào)成員國開展了相關(guān)技術(shù)的研究和驗證^[6]預期。據(jù)報道，2010年左右幅度，美國洛斯阿拉莫斯實驗室開發(fā)的背負(fù)式激光光譜探測系統(tǒng)已用于礦石和金屬樣品中的鈾成份探測,對鈾元素的探測靈敏度達(dá)到450 PPM^[7]結構。2014年在國際原子能機(jī)構(gòu)組織的黃餅及鈾氧化物現(xiàn)場甄別測試中，加拿大提供的NRC-IMI裝置成功地識別并區(qū)分出74種不同來源核黃餅^[8]適應能力。據(jù)悉更優美，加拿大已成功地向國際原子能機(jī)構(gòu)提供了該款便攜式LIPS應(yīng)用裝備各方面。2020年防控，我們團(tuán)隊研制了一種便攜式核材料激光甄別裝置^[9]，該裝置能識別鈾適應性、釷堅實基礎、钚等18種元素，其中對鈾的探測靈敏度達(dá)到幾十PPM。

圖3. 美國洛斯阿拉莫斯實驗室（左）和加拿大NRC（右）研發(fā)的激光光譜應(yīng)用裝備(IAEA Symposium on International Safeguards, Vienna, 2010 ; IAEA Symposium on International Safeguards, Vienna, 2014)

圖4. 中國原子能科學(xué)研究院研制的便攜式核材料激光甄別裝置

核材料元素成分的原位定量存在一定難度等地，特別是對于核安保的現(xiàn)場取證最為顯著，待分析樣本往往是隨機(jī)的，其成分未知規定，這就對分析技術(shù)提出了更高的要求環境。常規(guī)的LIPS定標(biāo)方法依賴于標(biāo)準(zhǔn)樣品，并且受到基質(zhì)效應(yīng)的影響責任，在面對未知成分的樣本時難以實現(xiàn)準(zhǔn)確的定量分析應用情況。因而國內(nèi)外都在積極探索新的定量方法，比如機(jī)器學(xué)習(xí)算法等組建。

在LIPS定量方法中表現，有一種免定標(biāo)方法（Calibration-Free LIPS，CF-LIPS/ CF-LIBS）^[10]深刻變革。這種方法在無需依賴標(biāo)準(zhǔn)樣品的情況下結論，通過直接分析LIPS光譜和特征譜線原子參數(shù)，能夠計算得到等離子體特征參數(shù)和元素組成質生產力。該方法能夠有效避免基質(zhì)效應(yīng)的影響適應性強，在復(fù)雜的樣品背景下，仍能保持較高的可靠性先進的解決方案，對于不明核材料的現(xiàn)場定量取證具有顯著的優(yōu)勢建設。我們團(tuán)隊今年發(fā)展了基于CF-LIPS的涉核材料定量技術(shù)。通過提出統(tǒng)一溫度的CF-LIPS新方法并建立光譜分析程序助力各行，該技術(shù)實現(xiàn)了LIPS現(xiàn)場原位的高效快速定量前來體驗，一次光譜的定量計算耗時在數(shù)秒之內(nèi)。該技術(shù)已應(yīng)用于鈾礦石和不明核燃料的成分定量測試中確定性，為核安保領(lǐng)域提供了一種全新的更加廣闊、高效的現(xiàn)場檢測手段。

圖5. 鈾礦石粉末壓片（左）和核燃料碎片（右）樣品

圖6. 鈾礦石粉末壓片（左）和核燃料碎片（右）的CF-LIPS元素分析結(jié)果

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人物介紹

高智星講故事，研究員非常完善，主要從事激光與物質(zhì)相互作用、激光等離子體光譜研究全面革新。參與并負(fù)責(zé)科技部作用、裝備發(fā)展部多項科技發(fā)展項目。相關(guān)工作發(fā)表論文20余篇行業分類，授權(quán)專*10余項技術特點，擔(dān)任Matter and Radiation at Extremes等期刊審稿人。

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