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《名家專欄》激光等離子體光譜技術(shù)（LIPS）系列專欄第八篇文章，邀請中國原子能科學(xué)研究院高智星研究員越來越重要、王遠(yuǎn)航老師及其團(tuán)隊線上線下，分享激光誘導(dǎo)等離子體光譜技術(shù)在鈾礦探測領(lǐng)域的應(yīng)用。

核能是一種重要的清潔能源醒悟，具有低碳數據顯示、環(huán)保、高效的優(yōu)勢也逐步提升。核能的開發(fā)和利用不受季節(jié)記得牢、天氣等自然條件的影響註入了新的力量，與風(fēng)能、太陽能相比更加穩(wěn)定[1,2]更多可能性。近十年來我國核能開發(fā)力度持續(xù)增加去創新，截至2023年，我國核能發(fā)電量達(dá)到4334億度緊迫性，核電在電力結(jié)構(gòu)中的占比達(dá)到4.86%[3]結構。國家發(fā)改委發(fā)布的《“十四五"現(xiàn)代能源體系規(guī)劃》指出，要加快推動能源綠色低碳轉(zhuǎn)型高效，壯大清潔能源產(chǎn)業(yè)溝通協調，積極安全有序發(fā)展核電。預(yù)計在2030年全方位，我國核電發(fā)電量占總發(fā)電量比例將達(dá)到10 %高效節能，核能在我國能源結(jié)構(gòu)中的重要性將進(jìn)一步提升[4]。

圖1. 2015-2023中國核能發(fā)電量統(tǒng)計[3]

鈾礦的精準(zhǔn)大局、高效探測是確保核燃料可靠供給和核能可持續(xù)發(fā)展的前提核心技術。激光誘導(dǎo)等離子體光譜（Laser-Induced Plasma Spectroscopy, LIPS）技術(shù)無需對礦石樣品進(jìn)行消解處理，可以在現(xiàn)場對礦石中的元素成分進(jìn)行快速分析主動性，因此得到了鈾礦探測領(lǐng)域研究人員的廣泛關(guān)注創造性。對于鈾礦探測而言，LIPS技術(shù)的價值在于利用裝備的便攜性在現(xiàn)場對礦石樣品的元素成分進(jìn)行快速分析道路，對礦石種類和品位進(jìn)行初步判定規模設備。本文針對LIPS技術(shù)在鈾礦石探測領(lǐng)域的應(yīng)用進(jìn)行介紹。

圖2. 中國核工業(yè)“開業(yè)之石"

鈾屬于稀有元素指導，在地殼中平均含量是1.7 ppm競爭力。按照我國現(xiàn)行的礦石劃分標(biāo)準(zhǔn)，硬巖（花崗巖進一步完善、火山巖）中鈾的含量高于0.05%集聚、砂巖中高于0.01%，視為工業(yè)鈾礦調整推進。因此狀況，LIPS探測靈敏度是其在鈾礦探測領(lǐng)域應(yīng)用的重要指標(biāo)。研究表明機製，LIPS的探測靈敏度受礦石基體效應(yīng)全過程、等離子體激發(fā)條件、環(huán)境因素探討、光譜數(shù)據(jù)處理方法等多重元素的影響不負眾望。美國洛斯阿拉莫斯國家實驗室E. J. Judge等[5]對比了鈾礦石粉末和壓片后的LIPS光譜；如圖3所示調解製度，將粉末壓片后LIPS特征強度和信噪比均有所提升精準調控。韓國國家原子能研究院（Korea Atomic Energy Research Institute , KAERI）Y. S. Kim等[6]對鈾礦石樣品進(jìn)行粉碎功能、壓片、燒結(jié)處理解決，根據(jù)U  356.659 nm特征譜線歸一化強度繪制了定量分析定標(biāo)曲線預期，得到LIPS裝置對礦石中鈾元素檢出限（Limit of Detection , LoD）為158 ppm。雖然樣品前處理方法簡單有效集成技術，但延長了分析時間，降低了LIPS技術(shù)的時效性進一步；此外大部分，鈾礦石樣品經(jīng)過粉碎、混均后失去了元素空間分布信息實際需求，無法滿足原位分析需求解決方案。因此，業(yè)內(nèi)期望通過優(yōu)化激光等離子體激發(fā)條件善謀新篇，改進(jìn)光譜處理算法實現(xiàn)鈾礦石成分的原位直接探測增產。

圖3. (a)鈾礦石壓片,(b)鈾礦石粉末LIPS光譜

在優(yōu)化激光等離子體激發(fā)條件方面，華中科技大學(xué)武漢光電國家研究中心的李青洲等[7]采用激光誘導(dǎo)擊穿光譜結(jié)合激光誘導(dǎo)熒光（Laser-Induced Breakdown Spectroscopy combined with Laser-Induced Fluorescence, LIBS-LIF）提高鈾礦石中的鈾特征譜線強度方法；研究結(jié)果表明行動力，與僅采用LIPS技術(shù)相比，采用LIBS-LIF技術(shù)后U II 409.01 nm特征譜線強度提升21.3倍切實把製度，鈾元素檢出限（LoD）由199 ppm下降至35 ppm保供。清華大學(xué)姬建訓(xùn)等[8]通過將入射激光整形為平頂光束，有效改善了激光強度的空間分布進行部署，降低了激光與等離子體作用過程中的等離子體屏蔽效應(yīng)責任，提高了等離子體輻射光譜強度。實驗裝置和光束整形如圖4所示保護好，研究結(jié)果表明組建，光束整形后，鈾礦石中鈾元素特征譜線U II 409.013 nm強度提升約5倍特點，鈾元素檢出限達(dá)到21.2 ppm深刻變革。中國原子能科學(xué)研究院高智星等[9]研發(fā)的背負(fù)式LIPS裝置通過提升激光-等離子體閃光傳輸效率，將鈾礦石中鈾元素的檢出限降低至18 ppm和諧共生。激光等離子體激發(fā)條件的優(yōu)化僅需對裝置硬件進(jìn)行簡單改進(jìn)即可有效改善LIPS探測限著力增加，無需進(jìn)行樣品前處理，時效性好科技實力，適用于鈾礦石的原位處理、現(xiàn)場、快速分析在此基礎上。

圖4 (a)平頂光束實驗裝置助力各行，(b)光束整形示意圖

作為天然礦物前來體驗，鈾礦石種類繁多，成分復(fù)雜確定性，伴生礦物成分較多綠色化。鈾礦石多金屬成分的精確定量對于后續(xù)礦冶工藝的開發(fā)和礦物成分的綜合利用具有重要價值。早期的鈾礦石成分的LIPS定量分析主要是基于內(nèi)標(biāo)法或者外標(biāo)法建立光譜強度-含量的定標(biāo)曲線發展。但是保持穩定，由于基體效應(yīng)的影響，不同種類成分礦石需要建立不同的定標(biāo)曲線面向，限制了LIPS現(xiàn)場定量分析的適用性支撐作用。近年來，業(yè)內(nèi)出現(xiàn)了將人工智能與LIPS分析技術(shù)相結(jié)合建設項目，在鈾礦石定量分析精度方面取得了較大的進(jìn)步最為突出。肯尼亞內(nèi)羅畢大學(xué)的B. Bhatt等^[10]采用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對鈾礦石中鈾元素LIPS特征譜線進(jìn)行分析相結合，建立了鈾特征譜線強度和鈾濃度之間的多元校正模型高效化，采用鈾元素弱特征譜線獲得的鈾濃度預(yù)測誤差為4.32%。四川大學(xué)舒開強等^[11]采用LIPS技術(shù)對鈾礦石中的鈾（U）為產業發展、硅（Si）範圍和領域、鋁（Al）、鈦（Ti）四種目標(biāo)元素進(jìn)行了原位現(xiàn)場快速定量分析各項要求，對比了單變量分析（UVA）模型和主成分回歸（PCR）新趨勢、支持向量回歸（SVR）多變量分析模型的定量分析效果；研究結(jié)果表明多變量分析模型對鈾礦多元素分析準(zhǔn)確度更高共謀發展，其中SVR模型對Si學習、Al、Ti三種元素定量分析準(zhǔn)確性最佳聽得懂，驗證集相對誤差分別為0.01%應用優勢、1.41%和0.13%，PCR模型對U元素定量分析準(zhǔn)確度最佳全方位，驗證集相對誤差為0.64 %高效節能。數(shù)據(jù)分析算法無需對裝置硬件進(jìn)行改進(jìn)，不增加裝置成本大局，對定量檢測精準(zhǔn)度提升效果明顯新創新即將到來，是LIPS技術(shù)發(fā)展的主要方向之一。

在天然鈾礦石中有序推進，鈾元素并不是均勻分布的設施。鈾元素空間分布特性反應(yīng)了成礦環(huán)境信息，對探索鈾礦的形成和演化過程至關(guān)重要。在單點檢測的基礎(chǔ)上更優質，研究人員開始采用LIPS技術(shù)對鈾礦石中的鈾元素分布進(jìn)行分析相對開放。捷克布爾諾理工大學(xué)的J. Klus等采用正交雙脈沖LIPS對鈾礦石中的鈾元素進(jìn)行檢測，在此基礎(chǔ)上對鈾元素的含量分布進(jìn)行分析脫穎而出，獲得了鈾元素的二維分布圖拓展應用；如圖5所示，鈾元素的二維分布的空間分辨率達(dá)到100 mm結構。捷克馬薩里克大學(xué)M. Hola等^[12]將LIPS技術(shù)與激光燒蝕電感耦合等離子體質(zhì)譜（Laser Ablation-Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry, LA-ICP-MS）技術(shù)相結(jié)合對鈾礦石中的鈾（U）管理、鐵（Fe）、鉛（Pb）能力建設、鈣（Ca）等多種元素進(jìn)行綜合分析模樣，獲得了元素二維空間分布圖；其中LIPS被用于元素分布的整體快速成像建立和完善，可以在20分鐘內(nèi)獲取4.0′23.2 mm范圍內(nèi)提供了遵循，51′290個點位的元素分布圖像參與水平，空間分辨率為80 mm大型。LIPS技術(shù)具有掃描速度快、空間分辨率高的獨*優(yōu)勢明確相關要求，但掃描過程受基體效應(yīng)影響較大重要意義，在檢測非均勻樣品時，樣品密度深化涉外、硬度體系、元素含量的變化均會對檢測結(jié)果造成干擾。因此開展試點，根據(jù)檢測對象物理攜手共進、化學(xué)特性的變化對特征譜線強度進(jìn)行補償，突破不同基體下鈾礦石元素分布的精準(zhǔn)定量推進一步，將是LIPS技術(shù)的研究重點經過。

圖5 鈾礦石中鈾元素的空間分布

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人物介紹

高智星，研究員力度，主要從事激光與物質(zhì)相互作用明確了方向、激光等離子體光譜研究。參與并負(fù)責(zé)科技部勇探新路、裝備發(fā)展部多項科技發(fā)展項目單產提升。相關(guān)工作發(fā)表論文20余篇，授權(quán)專*10余項長足發展，擔(dān)任Matter and Radiation at Extremes等期刊審稿人今年。

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